Density functional theory studies of carbon dioxide reduction on nitrogen-doped carbon nanotube
Loading...
URL
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Kemian tekniikan korkeakoulu |
Master's thesis
Unless otherwise stated, all rights belong to the author. You may download, display and print this publication for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Authors
Date
2019-03-12
Department
Major/Subject
Chemistry
Mcode
CHEM3023
Degree programme
Master's Programme in Chemical, Biochemical and Materials Engineering
Language
en
Pages
42
Series
Abstract
The planets atmospheric CO2 mean concentration has reached more than 400 ppm and is constantly growing leading to worldwide concern about the changing ecosystem. The electrochemical reduction of CO2 is a chemical reaction that breaks CO2 into various products depending on the reaction conditions. Lately, nitrogen-doped carbon nanotubes have gained attention as a promising catalyst for the reaction. The objective of this thesis was to provide a brief computational study about the potential catalytic sites of a nitrogen-doped carbon nanotube. The work was carried out by a literature study of related calculations and techniques followed by the computational part. Different sites were investigated and the most promising site was further studied varying the reaction conditions. The calculations were simplified using a graphene sheet to model a carbon nanotube surface. The results indicated the most promising 2N-edge site is energetically favourable for binding CO2. This thesis also included the evaluation between the CO2 reduction and the hydrogen evolution reaction (HER) at the catalytic sites as HER is a competing reaction. The results showed that the competition between the two reactions is close to even. However, because of the limited scoped of the work, this thesis leaves still out the related reaction barrier calculations, which gives further information about the actual catalytic activity.Planeettamme hiilidioksiidipitoisuuden keskiarvo on ylittänyt 400 ppm:n rajan ja kasvaa jatkuvasti johtaen maailmanlaajuisiin huoliin liittyen muuttuvaan ekosysteemiin. Hiilidioksiin sähkökemiallinen pelkistäminen on reaktio, joka hajottaa hiilidioksiin lukuisiksi erilaisiksi tuotteiksi riippuen reaktio-olosuhteista. Viimeaikoina typpidoupatut nanoputket ovat herättäneet huomiota potentiaalisina katalyytteina reaktiolle. Työn tarkoituksena oli tuottaa lyhyt laskennallinen tutkimus liittyen potentiaalisiin katalyyttiisiin tarttumakohtiin typpidoupatun nanoputken pinnalla. Työ koostuu kirjallisuuskatsauksesta, jossa kartoitetaan työn aiheeseen liittyviä tutkimustuloksia ja teorioita, sekä laskennallisesta osasta. Lukuisia eri tarttumiskohtia tutkittiin ja potentiaalisimpia kohtia tarkasteltiin enemmän. Nanoputkilaskut yksinkertaistettiin käyttämällä yksinkertaisempaa grafeenilevyä mallintamaan nanoputken pintaa. Laskut osoittivat että lupaavin "2N-edge" kohta oli energeettisesti paras hiilidioksin sitomiselle. Työ sisältää myös vertailun hiilidioksin pelkistysreaktion ja vedyntuottereaktion (HER) katalyyttisissa tarttumakohdissa, sillä HER on kilpaileva reaktio. Tulokset osoittivat, että kilpailu kahden reaktion välillä on varsin tasoissa. Kuitenkin, työn laajuuden rajallisuuden takia, reaktioihin liittyvät energia-barrieri laskut on jätetty pois. Barrierilaskut antaisivat vielä tarkempaa informaatiota tarttumakohtien katalyyttisesta aktiivisuudesta.Description
Supervisor
Laasonen, KariThesis advisor
Kallio, TanjaKeywords
carbon nanotubes, density functional theory, nitrogen-doping, CO2 reduction