DNA Origami as a Tool in Biosensing and Nanofabrication
Loading...
URL
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
School of Chemical Engineering |
Doctoral thesis (article-based)
| Defence date: 2023-06-09
Unless otherwise stated, all rights belong to the author. You may download, display and print this publication for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Authors
Date
2023
Major/Subject
Mcode
Degree programme
Language
en
Pages
94 + app. 68
Series
Aalto University publication series DOCTORAL THESES, 81/2023
Abstract
Self-assembling DNA (deoxyribonucleic acid) origami nanostructures provide an approachable pathway for making a wide array of programmable, precise and highly addressable platforms at the nanometer-scale. These custom nanoshapes can be employed as versatile tools for applications in e.g. medicine, sensing, and solid-state nanofabrication, but the integration of these DNA-based structures to the various demanding application-specific environments is not always straightforward. Therefore methods for improving the stability of DNA origami or using them as templates for materials with more desirable physical properties are often required. Thus, in publication I of this thesis, the structural dependence of the environmental stability of DNA origami was investigated by comparing two DNA origami designs with identical superstructures but different internal structures. It was shown how the structures behave very differently in buffers with low electrostatic screening and under endonuclease digestion. In publication II, DNA origami were used as new components for amplifying the sensitivity of an electrochemical DNA biosensor by up to two orders of magnitude via manipulation of the effective size of an analyte. Then, in publications III and IV, lithographic pathways for transforming DNA origami shapes into fully solid-state nano-objects are shown. Of these, III presents an optimized workflow for DNA-assisted lithography (DALI), while publication IV develops the method much further into the more versatile biotemplated lithography of inorganic nanostructures (BLIN) technique, that makes the process compatible with a greatly expanded range of materials. Finally, publications V and VI use the techniques presented in III and IV for fabricating nanopatterned substrates for SERS measurements and then characterize their properties using practical measurements and simulations. In V, solely particle-patterned substrates as natively fabricated with BLIN are discussed, while in VI, also more complex architectures based on coupled particle-aperture features are introduced. Overall, the works shown in this thesis provide important insights into the behavior of DNA origami in various environments and demonstrate how their structural properties can be leveraged in promising tools for optical and electrochemical biosensing. Additionally, by enabling the use of DNA origami in solid-state nanofabrication, the methods developed herein could also facilitate the efficient manufacturing of otherwise demanding multifunctional and intricate nanopatterned surfaces for a variety of uses.Itsejärjestyvät DNA (deoksiribonukleiinihappo)-origami-nanorakenteet tarjoavat helposti lähestyttävän tavan valmistaa ohjelmoitavia ja tarkkaan muokattavia alustoja nanomittakaavassa. Näitä mukautettavia alustoja voidaan käyttää monipuolisina työkaluina esimerkiksi lääketieteen, havainnoinnin ja kiinteän aineen nanovalmistusmenetelmien sovelluksissa. DNA:han pohjautuvien rakenteiden integroiminen erilaisiin vaativiin sovellusympäristöihin ei kuitenkaan yleensä ole suoraviivaista, joten uusia menetelmiä DNA-origamien stabiilisuuden parantamiseksi tarvitaan. Vaihtoehtoisesti origameja voidaan myös käyttää muiden ominaisuuksiltaan mielekkäämpien materiaalien muokkaamiseen. Tämän väitöskirjan julkaisussa I perehdytään DNA-origamien rakenteellisista yksityiskohdista riippuvaan stabiilisuuteen vertailemalla kahta ulkoisesti identtistä mutta sisäisiltä ominaisuuksiltaan erilaista DNA-origamia. Tutkimuksessa osoitetaan, että nämä rakenteet käyttäytyvät hyvin eri tavoin matalan sähköstaattisen varjostuksen puskuriliuoksissa ja endonukleaasi-entsyymejä sisältävissä ympäristöissä. Julkaisussa II DNA-origameja hyödynnetään sähkökemiallisen DNA-biosensorin komponentteina. DNA-origamin avulla kohdeanalyytin efektiivistä kokoa voidaan kasvattaa, jolloin sensorin herkkyyttä voidaan parantaa jopa kahdella kertaluokalla perinteisiin menetelmiin nähden.Julkaisuissa III ja IV kehitetään litografisia keinoja muuttaa DNA-origamien tarkat muodot täysin kiinteän aineen nanokuvioiksi. III esittelee optimoidun prosessiketjun DALI-tekniikalle (DNA-avusteinen litografia). IV vastaavasti kehittää DALI-menetelmää paljon pidemmälle ns. BLIN-tekniikaksi tehden siitä yhteensopivan huomattavasti aiempaa laajemman materiaalivalikoiman kanssa. Lopuksi julkaisut V ja VI hyödyntävät III- ja IV-julkaisuissa kehitettyjä nanovalmistusmenetelmiä pintavahvisteisessa Raman-spektroskopiassa (SERS) käytettävien mittausalustojen kuvioimiseen. Näin valmistettujen alustojen suorituskykyä karakterisoidaan sekä käytännön mittauksilla että simulaatioiden avulla. V:ssa keskitytään pelkästään partikkeleilla kuvioituihin pintoihin, joita BLIN-tekniikalla voidaan lähtökohtaisesti valmistaa. VI:ssa esitellään näiden pintojen lisäksi monipuolisempia rakenteita, jotka pohjautuvat kytkeytyneisiin partikkeli-apertuuri -kuvioihin. Tässä väitöskirjassa esitetyt työt tarjoavat tärkeitä näkökulmia DNA-origamien stabiilisuuteen ja demonstroivat, miten origameja voidaan hyödyntää lupaavina työkaluina optisissa ja sähkökemiallisissa biosensoreissa. DNA-origamien käyttö kiinteän aineen nanovalmistuksessa voi lisäksi mahdollistaa muutoin vaativien monitoiminnalisten ja monimutkaisten nanokuvioitujen pintojen valmistamisen erilaisiin käyttökohteisiin.Description
Supervising professor
Kostiainen, Mauri A., Prof., Aalto University, Department of Bioproducts and Biosystems, FinlandThesis advisor
Linko, Veikko, Prof., University of Tartu, EstoniaShen, Boxuan, Dr., Karolinska Institutet, Sweden
Keywords
DNA nanostructures, nanolithography, plasmonics, sensing, DNA nanorakenteet, nanolitografia, plasmoniikka, anturit
Other note
Parts
-
[Publication 1]: Yang Xin, Petteri Piskunen, Antonio Suma, Changyong Li, Heini Ijäs, Sofia Ojasalo, Iris Seitz, Mauri A. Kostiainen, Guido Grundmeier, Veikko Linko, Adrian Keller. Environment-Dependent Stability and Mechanical Properties of DNA Origami Six-Helix Bundles with Different Crossover Spacings. Small, 2022, 18 (18), 2107393.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202205173241DOI: 10.1002/smll.202107393 View at publisher
-
[Publication 2]: Paul Williamson, Petteri Piskunen, Heini Ijäs, Adrian Butterworth, Veikko Linko, Damion K. Corrigan. Signal Amplification in Electrochemical DNA Biosensors Using Target-Capturing DNA Origami Tiles. ACS Sensors, 2023, 8 (4), 1471–1480.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202305082970DOI: 10.1021/acssensors.2c02469 View at publisher
-
[Publication 3]: Petteri Piskunen, Boxuan Shen, Sofia Julin, Heini Ijäs, J. Jussi Toppari, Mauri A. Kostiainen, Veikko Linko. DNA Origami-Mediated SubstrateNanopatterning of Inorganic Structures for Sensing Applications. Journal of Visualized Experiments, 2019, (151), e60313.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202001021348DOI: 10.3791/60313 View at publisher
-
[Publication 4]: Petteri Piskunen, Boxuan Shen, Adrian Keller, J. Jussi Toppari, Mauri A. Kostiainen, Veikko Linko. Biotemplated Lithography of Inorganic Nanostructures (BLIN) for Versatile Patterning of Functional Materials. ACS Applied Nano Materials, 2021, 4 (1), 529–538.
DOI: 10.1021/acsanm.0c02849 View at publisher
-
[Publication 5]: Kabusure M. Kabusure, Petteri Piskunen, Jiaqi Yang, Mikko Kataja, Mwita Chacha, Sofia Ojasalo, Boxuan Shen, Tommi K. Hakala, Veikko Linko. Optical characterization of DNA origami-shaped silver nanoparticles created through biotemplated lithography. Nanoscale, 2022, 14 (27), 9648–9654.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202208245026DOI: 10.1039/D1NR06256E View at publisher
-
[Publication 6]: Kabusure M. Kabusure, Petteri Piskunen, Jiaqi Yang, Veikko Linko, Tommi K. Hakala. Raman enhancement in bowtie-shaped apertureparticle hybrid nanostructures fabricated with DNA-assisted lithography. Nanoscale, 2023, 15, 10.1039/D3NR00616F.
DOI: 10.1039/D3NR00616F View at publisher