Electrochemical properties of nitrogen-doped amorphous carbon thin films by filtered cathodic vacuum arc deposition
Loading...
URL
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Kemian tekniikan korkeakoulu |
Master's thesis
Unless otherwise stated, all rights belong to the author. You may download, display and print this publication for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Authors
Date
2020-05-19
Department
Major/Subject
Functional Materials
Mcode
CHEM3025
Degree programme
Master's Programme in Chemical, Biochemical and Materials Engineering
Language
en
Pages
55 + 8
Series
Abstract
The in vivo measurement of neurotransmitters by electrochemical means is an important area of research regarding the timely detection and treatment of many neurological disorders. Parkinson’s disease treatment especially requires for accurate and selective diagnosis and detection of dopamine concentration in the presence of various interfering agents in comparatively much larger concentrations. Carbon-based thin film sensor materials such as tetrahedral amorphous carbon (ta-C) have gained attention for these applications due to their good modifiability as well as desirable physical and electrical properties. In this thesis, the aim was to answer whether nitrogen incorporation into the ta-C thin films structure would provide beneficial effects to its use in electrochemical sensing. Nitrogen doped tetrahedral amorphous carbon (ta-C:N) thin film samples were produced by introducing nitrogen gas into the pulsed filtered cathodic vacuum arc (p-FCVA) deposition chamber with three different pressures of 0.01 mTorr, 0.1 mTorr and 1 mTorr. The nitrogen effect on the ta-C structural and electrical properties was investigated by various physical and electrochemical characterization methods to determine their applicability in electrochemical sensing. These results were compared with previous findings for ta-C:N thin films and their use on various different application fields. With physical characterization methods, Raman ID/IG-ratios and sp2 clustering appeared to increase logarithmically with the increase of nitrogen introduction in the deposition process. Incorporation of nitrogen into the structure was found to indicate a limited improvement in the electric properties of ta-C thin film -based electrochemical sensors, as the oxidation potentials of dopamine and its interferents were decreased with no significant effect on selectivity. Also, an indication of a saturation-like effect in cyclic voltammetry measurements was observed with the increase of nitrogen gas during the deposition, comparable to previously reported values. This was observed for ta-C:N 1 mTorr sample electrodes as a retreat of the redox-potentials towards values obtained with pure ta-C. Future research should be directed towards the investigation of the observed saturationlike effect as well as the nitrogen effect on the ID/IG-ratio, as well as the possible modifications to improve the electrochemical properties and selectivity of these ta-C:N thin film electrodes.Hermovälittäjäaineiden mittaaminen sähkökemiallisilla in vivo -menetelmillä on tärkeä tutkimusaihealue monien neurologisten häiriöiden ajankohtaiseen havaitsemiseen liittyen. Esimerkiksi Parkinsonin tauti vaatii herkkää ja valikoivaa tapaa dopamiinin konsentraatiotason havaitsemisemiseen huomattavasti suuremman konsentraation omaavien mittausta häiritsevien molekyylien läsnäolosta huolimatta. Hiiliohutkalvoanturimateriaalit kuten tetraedrinen amorfinen hiili (ta-C) ovat keränneet huomiota tähän käyttötarkoitukseen niiden muokattavuuden sekä fyysisten ja sähköisten ominaisuuksien vuoksi. Tässä diplomityössä pyritään vastaamaan kuinka typen lisääminen ta-C ohutkalvorakenteeseen vaikuttaa sen käytettävyyteen sähkökemiallisessa tutkimuksessa. Typellä muunneltuja tetraedrisiä amorfisia hiiliohutkalvonäytteitä (ta-C:N) valmistettiin lisäämällä typpikaasua tyhjiökammioon, jossa näytteiden suodatettu tyhjiökatodivalokaaripinnoitus (p-FCVA) tapahtui kolmea eri typpikaasun painetta - 0,01 mTorr, 0,1 mTorr ja 1 mTorr - käyttäen. Typen vaikutus ta-C ohutkalvomateriaalien rakenteellisiin ja sähköisiin ominaisuuksiin mitattiin fysikaalisilla ja sähkökemiallisilla arviointimenetelmillä niiden käyttökelpoisuuden määrittämiseksi sähkökemiallisina antureina. Saatuja tuloksia vertailtiin aikaisempiin tutkimustuloksiin ta-C:N ohutkalvoille. Raman spektroskopiamittauksilla ID/IG-suhteen havaittiin lisääntyvän logaritmisesti typen lisäyksen myötä pinnoitusprosessissa, mikä saattaa kertoa rakenteen sp2 hybridisoituneiden hiilisidosten kasvavasta ryhmittymisestä. Typen läsnäolo ohutkalvon rakenteessa havaittiin vaikuttavan ta-C ohutkalvosensoreiden sähköisiin ominaisuuksiin niukasti. Dopamiinille ja sen häiriöaineille mitattujen hapetuspotentiaalien havaittiin laskevan typen lisäyksen myötä, mutta anturien selektiivisyydelle ei havaittu merkittävää muutosta. Materiaalille havaittiin myös syklisellä voltammetria-menetelmällä kyllästyksenkaltainen ilmiö aikaisemmin ilmoitettuihin arvoihin verrattavilla ta-C ohutkalvojen valmistusprosessin perusteella. Ilmiö konkretisoitui sähkökemiallisissa mittauksissa hapetus-pelkistyspiikkien vetäytymisenä puhtaille ta-C antureille mitattuihin lukumääriin typen pinnoitusprosessissa läsnäolleen määrän kasvun myötä. Tämän työn perusteella jatkotutkimusta suositellaan suunnattavan kyllästyksen aiheuttavan typpisuhteen arvoalueen tarkempaan mittaukseen, typen vaikutukseen materiaalien ID/IG-suhteen kasvuun, sekä ta-C:N elektrodien sähkökemiallisten ominaisuuksien kehitykseen.Description
Supervisor
Koskinen, JariThesis advisor
Durairaj, VasukiKeywords
ta-C, nitrogen, dopamine, sensor, cyclic voltammetry