Ammoniakki-TPD-mittaustulosten käyttö kinetiikan määrityksessä
Loading...
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Helsinki University of Technology |
Diplomityö
Unless otherwise stated, all rights belong to the author. You may download, display and print this publication for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Author
Date
2009
Department
Major/Subject
Teknillinen kemia
Mcode
Kem-40
Degree programme
Language
fi
Pages
71 + 4
Series
Abstract
Lämpötilaohjelmoidulla desorptiolla (temperature-programmed desorption, TPD) voidaan tutkia huokoisten materiaalien, kuten katalyyttien, pintapaikkojen määrää, vahvuutta ja adsorptio-desorptiokinetiikkaa. Käyttämällä adsorbaattina ammoniakkia voidaan tutkia katalyyttien happopaikkoja. Tässä työssä tutkittavana katalyyttinä on H-ZSM-5-zeoliitti (Si/Al-suhde 45,5), ja tavoitteena on käyttää ammoniakki-TPD-mittaustuloksia kinetiikan määritykseen. Ammoniakin ja HZSM-5-zeoliitin vuorovaikutuksesta tiedetään, että ammoniakki adsorboituu zeoliitin alumiinipaikkoihin. Käytettävissä olleessa koejärjestelyssä käytettiin TPDmenetelmälle tyypillisen kantajakaasuvirtauksen sijaan alipainetta, minkä vuoksi tulosten tulkinta poikkeaa virtaussysteemistä. Ammoniakki-TPD-mittaustuloksia voidaan käyttää desorptiokinetiikan määrittämisessä. TPD-tulosten mallinnuksessa on kirjallisuuden mukaan käytetty mikrokineettistä mallinnusta, Monte Carlo -simulointia ja useita muita menetelmiä. Tässä työssä muodostettiin mikrokineettinen malli, jossa huokosdiffuusio ja takaisinadsorptio otettiin huomioon. TPD-kokeet tehtiin Technische Universität Miinchenissä, Saksassa. Mallinnetuissa kokeissa käytettiin kahta partikkelikokoa ja kolmea eri lämmitysnopeutta (yhteensä viisi TPD-koetta), jotta tutkittavasta systeemistä saadaan mahdollisimman monipuolisesti tietoa. Mallinnustulosten perusteella H-ZSM-5-zeoliitilla on kahdentyyppisiä adsorptiopaikkoja, joista toisen osuus pintapaikoista on noin 80 % ja toisen noin 20 %. Määrältään suuremman adsorptiopaikkatyypin desorption aktivoitumisenergia on noin 80 kJ/mol ja määrältään pienemmän adsorptiopaikkatyypin desorption aktivoitumisenergia noin 40 kJ/mol. Kissinger-ja Friedman-analyysit antoivat mallinnuksen kanssa samansuuntaisia tuloksia.Description
Supervisor
Krause, OutiThesis advisor
Kanervo, JaanaKeywords
kinetics, NH3-TPD, modeling, H-ZSM-5, kinetiikka, mallinnus
