Carbon Nanostructures for Enzymatic Electrochemical Biosensors

dc.contributorAalto-yliopistofi
dc.contributorAalto Universityen
dc.contributor.advisorPeltola, Emilia, Dr., Aalto University, Department of Electrical Engineering and Automation, Finland
dc.contributor.authorIsoaho, Noora
dc.contributor.departmentSähkötekniikan ja automaation laitosfi
dc.contributor.departmentDepartment of Electrical Engineering and Automationen
dc.contributor.labMicrosystems Technologyen
dc.contributor.schoolSähkötekniikan korkeakoulufi
dc.contributor.schoolSchool of Electrical Engineeringen
dc.contributor.supervisorLaurila, Tomi, Prof., Aalto University, Department of Electrical Engineering and Automation, Finland
dc.date.accessioned2018-08-28T09:03:03Z
dc.date.available2018-08-28T09:03:03Z
dc.date.defence2018-09-13
dc.date.issued2018
dc.description.abstractNeurological diseases are a significant burden not only to patients suffering from them but also to the society from economic point of view. The reason behind various neurological conditions is suggested to be disrupted neurotransmitter homeostasis. By monitoring the neurotransmitter concentrations in vivo it could be possible to find new means to treat and study these diseases. However, there are no current methods to measure the neurotransmitter release and uptake in vivo in real time. The aim of this work was to develop electrochemical sensors for the detection of neurotransmitter glutamate. The main materials studied were Pt-alloyed amorphous carbon and carbon nanofibers grown either from Ni or Pt catalyst. Carbon is an attractive material for sensor applications with its versatile forms and good electrochemical properties. Pt, on the other hand, is a critical material and its use should be minimized. This was achieved here by utilizing nanomaterials. It was shown in this study that the addition of Pt changed the physical structure of carbon thin films and carbon nanofibers. The electrochemical response was dominated by Pt despite its significantly lower concentration (less than 10 at-%) in the material. This could be utilized to enhance the detection of H2O2, which could not be achieved with only carbon. Glutamate is not innately electroactive and there is no current method to directly measure it electrochemically in neutral pH. Thus, glutamate oxidase enzyme was immobilized on the sensors surface and the electrochemical detection was based on measuring enzymatically produced H2O2. The studied nanostructures exhibited good properties for enzyme immobilization as well as electrochemical detection of both H2O2 and glutamate. The best sensitivity for H2O2 reduction was obtained with carbon nanofibers grown from Pt catalyst (0.43 µA µM-1 cm-2). This sample type had also the best sensitivity for the detection of glutamate (0.27 µA µM-1 cm-2). However, these results were proposed to have some additional contribution from oxygen reduction reaction. In addition, the results indicated that presence of chlorides affect the detection of H2O2. Moreover, glutamate itself was found to foul Pt surfaces which should be considered when designing sensors for its detection. In addition to showing their suitability for fabrication of electrochemical sensors, cell culture experiments were utilized to evaluate the biocompatibility of the materials. The initial results showed good cell viability on all the studied materials. It was demonstrated that it is possible to affect the host response by different surface structures. However, further investigations are still needed to make more profound conclusions. As a summary, the novel carbon materials studied here were found to be suitable candidates for electrochemical biosensors for the detection of glutamate.en
dc.description.abstractNeurologiset sairaudet ovat merkittävä taakka sekä potilaille että yhteiskunnalle, erityisesti niistä koituvien kustannusten takia. Niiden taustalla on epäilty olevan epätasapaino hermovälittäjäaineiden pitoisuuksissa. Seuraamalla näitä pitoisuuksia in vivo voisi olla mahdollista kehittää uusia keinoja hoitaa ja tutkia neurologisia häiriötä. Nykyisillä menetelmillä ei kuitenkaan pystytä mittaamaan hermovälittäjäaineiden vapautumista sekä takaisinottoa reaaliajassa. Tämän tutkimuksen tavoitteena oli kehittää sähkökemiallisia antureita hermovälittäjäaine glutamaatin mittaamiseen. Tutkittaviksi materiaaleiksi valittiin erityisesti Pt-seostettu amorfinen hiili sekä Pt- tai Ni-katalyyteista kasvatetut hiilinanokuidut. Hiilen etuja anturisovelluksissa ovat sen esiintyminen useissa eri muodissa sekä hyvät sähkökemialliset ominaisuudet. Pt puolestaan on kriittinen materiaali, jonka käyttöä tulisi pyrkiä minimoimaan. Tämä voidaan saavuttaa hyödyntämällä nanomateriaaleja. Tutkimuksessa osoitettiin, että Pt:n lisääminen hiiliohutkalvoihin ja hiilinanokuituihin muutti niiden rakenteita. Tämän lisäksi Pt dominoi sähkökemiallista vastetta huomattavasti siitä huolimatta, että sen konsentraatio materiaaleissa oli merkittävästi hiiltä pienempi (< 10 %). Pt myös tehosti H2O2:n mittaamista, mikä ei ollut mahdollista käyttämällä ainoastaan hiiltä.Glutamaatti ei ole sähkökemiallisesti aktiivinen aine eikä sen mittaamiseksi fysiologisessa pH:ssa ole olemassa suoria menetelmiä. Tästä syystä anturien pinnalle immobilisoitiin glutamaattioksidaasientsyymiä ja sähkökemialliset mittaukset perustuivat entsymaattisesti tuotetun H2O2:n havaitsemiseen. Tutkitut nanomateriaalit soveltuivat hyvin entsyymin immobilisoimiseen kuin myös H2O2:n ja glutamaatin mittaamiseen. Paras herkkyys H2O2:lle saavutettiin Pt:sta kasvatetuilla hiilinanokuiduilla (0.43 µA µM-1 cm-2). Kyseinen näytetyyppi oli herkin myös havaittaessa glutamaattia (0.27 µA µM-1 cm-2). Hapen pelkistysreaktiosta syntyneen virran arveltiin kuitenkin vaikuttaneen näihin tuloksiin. Haasteeksi nousivat myös kloridi-ionien vaikutukset H2O2 mittaamiseen. Tämän lisäksi glutamaatin havaittiin likaavan platinaa, mikä tulisi huomioida suunniteltaessa anturiratkaisuja sen mittaamiseen. Sen lisäksi, että hiilinanorakenteiden osoitettiin soveltuvan sähkökemiallisten antureiden valmistukseen, tutkimuksessa selvitettiin myös niiden bioyhteensopivuutta. Alustavien tulosten perusteella viljellyt solut säilyivät elinkelpoisina kaikilla tutkituilla materiaaleilla. Lisäksi näytteiden pintarakenteen osoitettiin vaikuttavan solujen vasteeseen. Syvempien päätelmien tekemiseksi tarvitaan kuitenkin lisätutkimuksia. Johtopäätöksenä voidaan sanoa, että tutkitut, uudet hiilimateriaalit soveltuvat käytettäviksi sähkökemiallisissa, glutamaatin mittaamiseen tarkoitetuissa bioantureissa.fi
dc.format.extent100 + app. 94
dc.format.mimetypeapplication/pdfen
dc.identifier.isbn978-952-60-8142-7 (electronic)
dc.identifier.isbn978-952-60-8141-0 (printed)
dc.identifier.issn1799-4942 (electronic)
dc.identifier.issn1799-4934 (printed)
dc.identifier.issn1799-4934 (ISSN-L)
dc.identifier.urihttps://aaltodoc.aalto.fi/handle/123456789/33601
dc.identifier.urnURN:ISBN:978-952-60-8142-7
dc.language.isoenen
dc.opnBoutelle, Martyn G., Prof., Imperial College London, UK
dc.opnCaruana, Daren J., Dr., University College London, UK
dc.publisherAalto Universityen
dc.publisherAalto-yliopistofi
dc.relation.haspart[Publication 1]: N. Isoaho, N.Wester, E. Peltola, L.-S. Johansson, A. Boronat, J. Koskinen, J. Feliu, V. Climent, T. Laurila. Amorphous Carbon Thin Film Electrodes with Intrinsic Pt-gradient for Hydrogen Peroxide Detection. Electrochimica Acta, 251, 60-70, October 2017. DOI: 10.1016/j.electacta.2017.08.110
dc.relation.haspart[Publication 2]: N. Tujunen, E. Kaivosoja, V. Protopopova, J.J. Valle-Delgado, M. Öster-berg, J. Koskinen, T. Laurila. Electrochemical Detection of Hydrogen Peroxide on Platinum-Containing Tetrahedral Amorphous Carbon Sensors and Evaluation of Their Biofouling Properties. Materials Science and Engineering C, 55, 70-78, May 2015. DOI: 10.1016/j.msec.2015.05.060
dc.relation.haspart[Publication 3]: E. Kaivosoja, N. Tujunen, V. Jokinen, V. Protopopova, S. Heinilehto, J. Koskinen, T. Laurila. Glutamate Detection by Amino Functionalized Tetrahedral Amorphous Carbon Surfaces. Talanta, 141, 175-181, April 2015. DOI: 10.1016/j.talanta.2015.04.007
dc.relation.haspart[Publication 4]: N. Isoaho, E. Peltola, S. Sainio, N. Wester, V. Protopopova, B.P. Wilson, J. Koskinen, T. Laurila. Carbon Nanostructure Based Platform for Enzymatic Glutamate Biosensors. Journal of Physical Chemistry C, 121, 4618-4626, February 2017. DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b10612
dc.relation.haspart[Publication 5]: N. Isoaho, S. Sainio, N. Wester, L. Botello, L.-S. Johansson, E. Peltola, V. Climent, J.M. Feliu, J. Koskinen, T. Laurila. Pt-Grown Carbon Nanofibers for Detection of Hydrogen Peroxide. RSC Advances, 8, 12742-12751, April 2018. DOI: 10.1039/C8RA01703D
dc.relation.haspart[Publication 6]: N. Isoaho, E. Peltola, S. Sainio, J. Koskinen, T. Laurila. Pt-Grown Carbon Nanofibers for Enzymatic Glutamate Biosensors and Assessment of Their Biocompatibility. Submitted to Journal of Materials Chemistry B, 27.4. 2018.
dc.relation.ispartofseriesAalto University publication series DOCTORAL DISSERTATIONSen
dc.relation.ispartofseries157/2018
dc.revBoutelle, Martyn G., Prof., Imperial College London, UK
dc.revMarinesco, Stéphane, Dr., Lyon Neuroscience Research Center, France
dc.subject.keywordglutamateen
dc.subject.keywordbiosensorsen
dc.subject.keywordhydrogen peroxideen
dc.subject.keywordcarbon nanostructuresen
dc.subject.keywordplatinumen
dc.subject.keywordbiocompatibilityen
dc.subject.keywordglutamaattifi
dc.subject.keywordbioanturifi
dc.subject.keywordvetyperoksidifi
dc.subject.keywordhiilinanorakenteetfi
dc.subject.keywordplatinafi
dc.subject.keywordbioyhteensopivuusfi
dc.subject.otherChemistryen
dc.subject.otherBiotechnologyen
dc.subject.otherElectrical engineeringen
dc.titleCarbon Nanostructures for Enzymatic Electrochemical Biosensorsen
dc.titleHiilinanorakenteet entsymaattisten sähkökemiallisten bioanturien valmistamiseenfi
dc.typeG5 Artikkeliväitöskirjafi
dc.type.dcmitypetexten
dc.type.ontasotDoctoral dissertation (article-based)en
dc.type.ontasotVäitöskirja (artikkeli)fi
local.aalto.acrisexportstatuschecked
local.aalto.archiveyes
local.aalto.formfolder2018_08_28_klo_11_51
Files
Original bundle
Now showing 1 - 1 of 1
No Thumbnail Available
Name:
isbn9789526081427.pdf
Size:
8.92 MB
Format:
Adobe Portable Document Format