Nanomaterials for photoelectrochemical and photocatalytic conversion of solar energy
Loading...
URL
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
School of Electrical Engineering |
Doctoral thesis (article-based)
| Defence date: 2021-05-07
Unless otherwise stated, all rights belong to the author. You may download, display and print this publication for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Authors
Date
2021
Major/Subject
Mcode
Degree programme
Language
en
Pages
104 + app. 120
Series
Aalto University publication series DOCTORAL DISSERTATIONS, 41/2021
Abstract
In the 21st century, the quest for sustainable sources of renewable energy is expecting several challenges: the growing global population will require not only energy, but also nutrition, and both will have to be attained without further endangering an already precarious environmental situation. Therefore, in order to decrease the carbon footprint and increase the sustainability of energy production, sources must be widely available, fabricated through means that do not cause any negative consequence on the environment, and they should prove to be durable enough to be worth the financial impact. Photocatalytic and photoelectrochemical phenomena are regarded as attractive options for harnessing solar energy in a chemical form: this would alleviate some of the challenges related to storage and transportation, while also compensating for the differences in solar irradiation across the planet. These phenomena are also applicable to photocatalytic reduction of CO2, water reformation, and CO2 conversion to biomass, with a significant impact in solving environmental issues. This thesis presents advanced fabrication strategies for semiconductor nanomaterials conducive to water splitting, photodeposition and water reformation applications: the main goal of the present work is to improve the efficiency of as-prepared materials through doping, disordering, surface decoration and interface engineering, and finally to explore fabrication processes that have a low energetic consumption. Novel techniques for extrinsic doping of hematite thin films are presented, and interface engineering for favoring the transport of photogenerated charge carriers from semiconductor to electrolyte, on both α-Fe2O3-TiO2 and III-V semiconductors, is also explored in this thesis. Photodeposition of metal and metal oxide nanoparticles is then highlighted and discussed as a technique for the electrically unassisted growth of catalyst nanoparticle, under different illumination and chemical conditions, with versatile outcomes and with applications to pollutant degradation in water. Finally, this thesis advances the technoeconomic assessment of a system that combines photoelectrochemical water splitting with the growth of hydrogenotrophic bacteria, in comparison with existing technologies for the cultivation of microalgae. The results of this thesis provide new insight into the improvement of the water splitting performance of nanomaterials through doping, disordering and interface engineering. The outcomes are novel modification strategies for tuning the valence and conduction bands towards optima in proximity of the semiconductor-electrolyte interface, fabrication methods with low environmental impact, and a comprehensive real-life evaluation of a practical solution based on solar water splitting.Ympäristöystävällisten ja uusiutuvien energialähteiden löytäminen on yksi 2000-luvun suurimmista haasteista; globaali väestönkasvu merkitsee entistä suurempia paineita sekä energian että ravinnon tuotannolle. Hiilijalanjäljen pienentämiseksi on käytettävä ympäristön kannalta kestäviä menetelmiä. Ravinnon tuotannossa on pyrittävä löytämään yleisesti saatavilla olevia raaka-aineita, joiden kasvatuksessa ei käytetä ekosysteemiä kuormittavia aineita ja toimivien menetelmien tulisi lisäksi olla myös kustannustehokkaita. Veden hajottaminen auringon valon avulla ja muiden valosähkökemiallisten ilmiöiden hyväksikäyttäminen ovat potentiaalisia menetelmiä hyödyntämään aurinkoenergiaa ja varastoimaan sitä kemialliseen muotoon. Positiivisena seurauksena olisivat energian varastointiin ja kuljetukseen liittyvien haasteiden lieventyminen sekä auringon kokonaissäteilymäärän vaihtelevuuden kompensointi eri alueilla. Muut aurinkoenergian varastointiin liittyvät ilmiöt, kuten fotokatalyyttinen CO2:n pelkistäminen, veden puhdistaminen ja CO2:n muuntaminen biomassaksi, ovat vaihtoehtoisia menetelmiä saasteettoman energian tuottamiseksi. Tässä väitöskirjassa esitetään menetelmiä veden hajottamiseksi vedyksi ja hapeksi sekä vedenpuhdistukseen soveltuvien puolijohdemateriaalien valmistusta ja analyysiä. Väitöskirjan päätavoitteena on parantaa olemassa olevien materiaalien tehokkuutta optimoimalla materiaalien rajapintojen fysikaalista toimintaa ja eri puolijohdemateriaalien kasvatusta sekä tutkia valmistusprosesseja, jotka ovat varsin vähän energiaa kuluttavia. Väitöskirjassa esitellään uusia tekniikoita ohuiden hematiittikalvojen seostamiseen sekä rajapintoihin kohdistuvia tekniikoita, joilla edistetään fotogeneroitujen varauksenkuljettajien kulkeutumista puolijohteesta elektrolyyttiin sekä Fe2O3-TiO2- että III-V-puolijohteissa. Katalyyttisten jalometalli- ja ruteniumdioksidi-nanohiukkasten sähköisesti avustamaton itseorganisoitu kasvu esitetään potentiaalisena menetelmänä metallioksidisubstraateilla erilaisissa kemiallisissa sekä valaistusolosuhteissa sellaisin tuloksin, joita voidaan hyödyntää veden puhdistuksessa. Lopuksi väitöskirjassa laaditaan teknoekonominen arviointi koskien systeemiä, joka yhdistää fotoelektrokemiallisen veden hajottamisen hydrogenotrofisten bakteerien kasvattamiseen. Arvioinnin tuloksia verrataan mikrolevien viljelymenetelmiin. Tämän tutkimuksen tulokset avaavat uusia näkökulmia veden hajottamismenetelmien kehittämiseen erilaisten seostusmenetelmien ja rajapintatekniikoiden avulla esittäen uusia tapoja valenssi- ja johtavuusvöiden energiatilojen säätämiseksi puolijohde-elektrolyyttirajapinnan läheisyydessä. Tässä työssä pyrittiin lisäksi osoittamaan, että on mahdollista kehittää valmistusmenetelmiä, joilla on vähäinen ympäristövaikutus, ja jotka silti ovat kustannustehokkaita vedyn ja hapen tuotannossa.Description
Defence is held on 7.5.2021 12:00 – 15:00
https://aalto.zoom.us/j/67885143891
Supervising professor
Tittonen, Ilkka, Prof., Aalto University, Department of Electronics and Nanoengineering, FinlandThesis advisor
Singh, Aadesh Pratap, Dr., Aalto University, FinlandKeywords
photoelectrochemistry, photocatalysis, water splitting, photodeposition, titanium dioxide, semiconductor-electrolyte interface, hematite, gallium arsenide, hydrogenotrophic bacteria, fotoelektrokemia, fotokatalyysi, veden hajottaminen, fotodepositio, titaanidioksidi, puolijohde-elektrolyyttirajapinta, hematiitti, galliumarsenidi, hydrotrofiset bakteerit
Other note
Parts
- [Publication 1]: Lassi Hällström, Camilla Tossi, Ilkka Tittonen. Computational study revealing the influence of surface interactions in p-GaAs water splitting cells. Under review in Journal of Physical Chemistry, Submitted on 2 February 2021
-
[Publication 2]: Aadesh Pratap Singh, Camilla Tossi, Ilkka Tittonen, Anders Hellman, Björn Wickman. Synergies of co-doping in ultra-thin hematite photoanodes for solar water oxidation: In and Ti as representative case. RSC Advances, 10, 33307, 9 September 2020.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202010025749DOI: 10.1039/D0RA04576D View at publisher
-
[Publication 3]: Aadesh Pratap Singh, Richard Baochang Wang, Camilla Tossi, Ilkka Tittonen, Björn Wickman, Anders Hellman. Hydrogen induced interface engineering in Fe₂O₃-TiO₂ heterostructures for efficient charge separation for solar-driven water oxidation in photoelectrochemical cells. RSC Advances, 11, 4297, 13 January 2021.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202102262099DOI: 10.1039/d0ra09655e View at publisher
-
[Publication 4]: Camilla Tossi, Lassi Hällström, Erich See, Jorma Selin, Marko Vaelma, Jouko Lahtinen, Ilkka Tittonen. Size- and density-controlled photodeposition of metallic platinum nanoparticles on titanium dioxide for photo-catalytic applications. Journal of Material Chemistry A, 7, 14159, 27 March 2019.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-201907304584DOI: 10.1039/C8TA09037H View at publisher
-
[Publication 5]: Erich See, Camilla Tossi, Lassi Hällström, Ilkka Tittonen. Photodeposition of RuOₓ nanostructures on TiO₂ films with a controllable morphology. ACS Omega, 5, 19, 10671, 7 May 2020.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202006013484DOI: 10.1021/acsomega.9b04077 View at publisher
-
[Publication 6]: Daryna Ihnatiuk, Camilla Tossi, Ilkka Tittonen, Oksana Linnik. Effect of synthesis conditions of nitrogen and platinum co-doped titania films on the photocatalytic performance under simulated solar light. Catalysts, 10(9), 1074, 17 September 2020.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202010025743DOI: 10.3390/catal10091074 View at publisher
-
[Publication 7]: Daryna Ihnatiuk, Vera Vorobets, Marcel Sihor, Camilla Tossi, Gennadiy Kolbasov, Nataliia Smirnova, Ilkka Tittonen, Anna Eremenko, Kamila Koci, Oksana Linnik. Photoelectrochemical, photocatalytic and electro-catalytic behavior of titania films modified by nitrogen and platinum species. Applied Nanoscience, 8 February 2021.
DOI: 10.1007/s13204-021-01690-1 View at publisher
-
[Publication 8]: Marja Nappa, Michael Lienemann, Camilla Tossi, Peter Blomberg, Jussi Jäntti, Ilkka Tittonen, Merja Penttilä. Solar-powered carbon fixation for food and feed production using microorganisms – a comparative techno-economic analysis. ACS Omega, 5, 51, 33242, 17 December 2020.
Full text in Acris/Aaltodoc: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-202102091961DOI: 10.1021/acsomega.0c04926 View at publisher