Selective oxidation catalyst for ammonia

Abstract

Diplomityön kirjallisuusosassa perehdyttiin ammoniakin selektiiviseen katalyyttiseen hapetukseen (SCO) viime vuosina kehitettyihin katalyytteihin. Työssä selvitettiin eri metallikatalyyteillä saavutettu ammoniakin konversio ja selektiivisyys laajalla lämpötila- ja painealueella. Kirjallisuusosan pääpaino oli erilaisille kantajille valmistetuissa kuparikatalyyteissä, mutta myös nikkeli-, rauta-, mangaani- sekä jalometallikatalyyttien aktiivisuus kartoitettiin.

Tutkimus liittyi kaasutuskaasun katalyyttiseen puhdistukseen sitä energianlähteenään käyttävissä kombivoimalaitoksissa (IGCC). Kokeellisessa osassa selvitettiin ammoniakin poikkeavuus ideaalikaasusta ja estimoitiin laskennallisesti kompressibiliteettikertoimen arvot lämpötila- ja painealueella 200-1000 °C ja 1-30 bar. Lisäksi laskettiin ammoniakin termodynaamiset tasapainopitoisuudet ja -konversiot kaasutuskaasuseoksessa kyseisissä olosuhteissa. Työssä tutkittiin kaupallisten kuparikatalyyttien aktiivisuutta ammoniakin selektiivisessä hapetuksessa simuloidulla kaasutuskaasuseoksella, joka sisälsi ammoniakkia 4380 ppm. Katalyyttinäytteistä osa oli monoliittikennomuodossa ja osa pelletteinä. Kennokatalyyttien aktiivisuusmittaukset suoritettiin sekä ilmanpaineessa että korkeassa 10 bar paineessa. Pellettikatalyyttien aktiivisuutta tutkittiin vain ilmanpaineessa. Mittaukset suoritettiin kiinteäpatjareaktorilla lämpötilavälillä 300-600 °C.

Tutkittujen kuparikatalyyttinäytteiden aktiivisuus ammoniakin hapetuksessa vaihteli huomattavasti. Parhailla kennokatalyyteillä saavutettiin ammoniakille ilmanpaineessa yli 70 %:n konversio hyvällä selektiivisyydellä. Korkeassa 10 bar:n paineessa konversiot olivat yleisesti alle 30 %. Pellettikatalyyteillä saavutettiin ammoniakin konversioksi yli 80 %. Vedyn ja hiilimonoksidin konversioiden havaittiin kuitenkin olevan korkeita kaikilla tutkituilla kuparikatalyyteillä. Tämä laskee kaasun polttoarvoa ja siten haittaa merkittävästi sen voimalaitoskäyttöä.