Bioinspired materials: Non-covalent modification of nanofibrillated cellulose and chitin via genetically engineered proteins and multilayered graphene

dc.contributorAalto-yliopistofi
dc.contributorAalto Universityen
dc.contributor.advisorLinder, Markus, Prof., Aalto University, Department of Biotechnology and Chemical Technology, Finland
dc.contributor.authorMalho, Jani-Markus
dc.contributor.departmentTeknillisen fysiikan laitosfi
dc.contributor.departmentDepartment of Applied Physicsen
dc.contributor.schoolPerustieteiden korkeakoulufi
dc.contributor.schoolSchool of Scienceen
dc.contributor.supervisorIkkala, Olli, Academy Prof., Aalto University, Department of Applied Physics, Finland
dc.date.accessioned2015-03-26T10:00:23Z
dc.date.available2015-03-26T10:00:23Z
dc.date.defence2015-04-10
dc.date.issued2015
dc.description.abstractBiological nanocomposites such as nacre, bone and wood synergistically combine strength, stiffness and toughness with lightweight structure, whereas most man-made engineering materials with higher densities follow the rule-of-mixtures, according to which strength and toughness are mutually exclusive properties. Biomimetic approaches study and mimic nature’s concepts and material structures with the aim of developing high-performance bioinspired materials. Recent studies have shown that many of the properties of natural nanocomposites arise from their hierarchical structures from multiple length scales. Molecular level control and design are known to be crucial for the performance of the natural materials especially at the interfaces of the softer matrix and the harder reinforcing elements. In this work, examples of biopolymer matrices were studied from the mechanical perspective in order to understand how biological components, such as genetically engineered proteins and graphene flakes, could be used to design an organic matrix at the molecular level and to control its macroscopic material properties. The results indicated that the biopolymer networks can be functionalized non-covalently in aqueous and mild conditions directly via self-assembly in order to influence the mechanical properties. In Publications I and II, genetically engineered fusion proteins, incorporating hydrophobin - double cellulose binding domain or plain double cellulose binding domain, were used to tune the nanofibrillar cellulose network under conditions of controlled humidity. In Publication III, another genetically engineered fusion protein, chitin binding domain - aspein, was used to modify nanofibrillated chitin matrix through ionic interactions and biomimetic mineralization of calcium carbonate. In Publication IV, multilayered graphene flakes were exfoliated directly into native nanofibrillated cellulose networks in order to create nanocomposites with improved mechanical properties. Non-covalent modification of the colloidal biopolymer matrices is an efficient route to construct and study multifunctional nanocomposite materials by engineering the interfaces between the soft and hard phases. Importantly, genetically engineered proteins could pave the way towards new functional components for biomimetic structural nanocomposite materials while Nature’s materials continue to provide the constructing principles and inspiration for the development of biomimetic materials.en
dc.description.abstractLuonnon nanokomposiittimateriaalit, kuten helmiäissimpukan kuori, luu ja puu, omaavat synergisiä mekaanisia ominaisuuksia, joissa yhdistyvät jäykkyys, vahvuus ja sitkeys kevyessä rakenteessa. Suurin osa ihmisen tekemistä synteettisistä materiaaleista noudattaa ”rule-of-mixtures”-sääntöä, jossa jäykkyys ja sitkeys ovat toisen pois sulkevia ominaisuuksia. Biomimeettiset lähestymistavat tutkivat ja pyrkivät jäljittelemään luonnon luomia konsepteja ja materiaalirakenteita tavoitteena kehittää uusia biomimeettisia ja parempia ominaisuuksia omaavia materiaaleja. Viime vuosien tutkimukset ovat osoittaneet, että monet toivottavat materiaaliominaisuudet perustuvat useiden eri kokoluokkien yli ulottuviin itsejärjestäytyneisiin hierarkkisiin rakenteisiin. Molekyylirakennetason suunnittelun ja hallinnan tiedetään olevan erityisen tärkeää luonnon nanokomposiittimateriaalien rajapinnoilla, joissa pehmeämpi matriisi yhdistyy jäykempien vahvistavien rakenteiden kanssa. Tässä työssä tutkittiin, kuinka biopolymeerimatriiseja voidaan suunnitella ja muokata molekyylitasolla käyttäen hyväksi geneettisesti luotuja proteiineja sekä grafeiinihiutaleita. Tavoitteena on makroskooppisten mekaanisten ominaisuuksien molekyylitason hallinta. Tulokset osoittavat, että biopolymeeriverkostoja voidaan funktionalisoida ei-kovalenttisesti miedoissa vesipohjaisissa ympäristöissä mekaanisiin ominaisuuksiin vaikuttaen. Julkaisuissa I ja II käytettiin geneettisesti luotuja fuusioproteiineja. Fuusioproteiinit muodostuivat joko hydrofobiinista yhdistettynä kaksinkertaiseen selluloosasitoutumisdomeeniin tai pelkästä kaksinkertaisesta selluloosasitoutumisdomeenista. Fuusioproteiineilla muokattiin nanofibrilloituja selluloosan verkostoja eri kosteustiloissa. Julkaisussa III muokattiin nanofibrilloitua kitiiniverkostoa ei-kovalenttisesti geneettisesti luodun fuusioproteiinin avulla. Kyseinen proteiini sisälsi kitiinisitoutumisdomeenin ja aspeiinin, joka mahdollisti ionisten vuorovaikutusten hyödyntämisen sekä kalsiumkarbonaatin kiteyttämisen. Julkaisussa IV kuorittiin monikerroksisia grafeiinihiutaleita suoraan nanofibrilloituun selluloosamatriisin, josta valmistetuilla nanokomposiittimateriaaleilla oli parannettuja mekaanisia ominaisuuksia. Ei-kovalenttinen ja kolloidaalinen biopolymeerimatriisien modifiointi on tehokas menetelmä tutkia ja luoda uusia monitoiminnallisia nanokomposiittimateriaaleja muokkaamalla pehmeiden ja vahvistavien rakenteiden rajapintoja. Geneettisesti muokattuja proteiineja voidaan pitää lupaavina toiminnallisina komponentteina tulevaisuuden biomimeettisiin ja rakenteellisiin materiaaleihin. Luonnon materiaalit ja systeemit tulevat jatkossakin toimimaan inspiraation lähteenä sekä tarjoamaan toimintaperiaatteita uusien biomimeettisten materiaalien luomiseen.fi
dc.format.extent72 + app. 53
dc.format.mimetypeapplication/pdfen
dc.identifier.isbn978-951-38-8234-1 (electronic)
dc.identifier.isbn978-951-38-8233-4 (printed)
dc.identifier.issn2242-1203 (electronic)
dc.identifier.issn2242-119X (printed)
dc.identifier.issn2242-119X (ISSN-L)
dc.identifier.urihttps://aaltodoc.aalto.fi/handle/123456789/15427
dc.identifier.urnURN:ISBN:978-951-38-8234-1
dc.language.isoenen
dc.opnThielemans, Wim, Prof., KU Leuven, Netherlands
dc.publisherVTT Technical Research Centre of Finlanden
dc.publisherTeknologian tutkimuskeskus VTTfi
dc.relation.haspart[Publication 1]: Jani-Markus Malho, Claudiane Ouellet-Plamondon, Markus Rüggeberg, Päivi Laaksonen, Olli Ikkala, Ingo Burgert, and Markus B. Linder. 2015. Enhanced plastic deformations of nanofibrillated cellulose film by adsorbed moisture and protein-mediated interactions. Biomacromolecules, volume 16, number 1, pages 311-318. DOI: 10.1021/bm501514w.
dc.relation.haspart[Publication 2]: Jani-Markus Malho, Suvi Arola, Päivi Laaksonen, Géza R. Szilvay, Olli Ikkala, and Markus B. Linder. Modular tuning of the supracolloidal interactions between nanocellulose fibrils with genetically engineered protein binding units. Manuscript, submitted to Angewandte Chemie International Edition.
dc.relation.haspart[Publication 3]: Jani-Markus Malho, Hanna Heinonen, Inkeri Kontro, Ngesa E. Mushi, Ritva Serimaa, Hans-Peter Hentze, Markus B. Linder, and Géza R. Szilvay. 2014. Formation of ceramophilic chitin and biohybrid materials enabled by a genetically engineered bifunctional protein. Chemical Communications, volume 50, number 55, pages 7348-7351. DOI: 10.1039/C4CC02170C.
dc.relation.haspart[Publication 4]: Jani-Markus Malho, Päivi Laaksonen, Andreas Walther, Olli Ikkala, and Markus B. Linder. 2012. Facile method for stiff, tough, and strong nanocomposites by direct exfoliation of multilayered graphene into native nanocellulose matrix. Biomacromolecules, volume 13, number 4, pages 1093-1099. DOI: 10.1021/bm2018189.
dc.relation.ispartofseriesVTT Scienceen
dc.relation.ispartofseries81
dc.revBrumer, Harry, Prof., University of British Columbia, Vancouver, Canada
dc.revRojas, Orlando, Prof., Aalto University, Finland
dc.subject.keywordself-assemblyen
dc.subject.keywordbiopolymeren
dc.subject.keywordbiomimeticsen
dc.subject.keywordnanocompositeen
dc.subject.keywordgenetically engineered proteinsen
dc.subject.keywordgrapheneen
dc.subject.keywordmaterials scienceen
dc.subject.keywordcolloidsen
dc.subject.keyworditsejärjestyminenfi
dc.subject.keywordbiopolymeerifi
dc.subject.keywordbiomimetiikkafi
dc.subject.keywordnanokomposiittifi
dc.subject.keywordgeneettisesti luodut proteiinitfi
dc.subject.keywordgrafeenifi
dc.subject.keywordmateriaalitiedefi
dc.subject.keywordkolloiditfi
dc.subject.otherBiotechnologyen
dc.titleBioinspired materials: Non-covalent modification of nanofibrillated cellulose and chitin via genetically engineered proteins and multilayered grapheneen
dc.titleBioinspiroidut materiaalit: Nanofibrilloidun selluloosan ja kitiinin ei-kovalenttinen muokkaus käyttäen hyväksi geneettisesti luotuja proteiineja sekä monikerroksista grafeiiniafi
dc.typeG5 Artikkeliväitöskirjafi
dc.type.dcmitypetexten
dc.type.ontasotDoctoral dissertation (article-based)en
dc.type.ontasotVäitöskirja (artikkeli)fi
Files
Original bundle
Now showing 1 - 5 of 5
No Thumbnail Available
Name:
isbn9789513882341.pdf
Size:
4.08 MB
Format:
Adobe Portable Document Format
No Thumbnail Available
Name:
publication1.pdf
Size:
686.59 KB
Format:
Adobe Portable Document Format
Description:
Publishers version
No Thumbnail Available
Name:
publication2.pdf
Size:
1.25 MB
Format:
Adobe Portable Document Format
Description:
Submitted / pre-print version
No Thumbnail Available
Name:
publication3.pdf
Size:
1.33 MB
Format:
Adobe Portable Document Format
Description:
Publishers version
No Thumbnail Available
Name:
publication4.pdf
Size:
345.72 KB
Format:
Adobe Portable Document Format
Description:
Publishers version