Adsorption of 17-βbeta-estradiol on Pristine Graphene - A First-principles Structure Search Study
Loading...
URL
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
School of Electrical Engineering |
Master's thesis
Unless otherwise stated, all rights belong to the author. You may download, display and print this publication for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Authors
Date
2024-09-05
Department
Major/Subject
Biosensing and Bioelectronics
Mcode
Degree programme
Master's Programme in Life Science Technologies
Language
en
Pages
51
Series
Abstract
17-beta-estradiol (E2) is a steroid hormone that has widespread impacts on the human body and the environment. Currently, the gold standard for its measurement is a conventional blood test coupled with mass spectrometry. Electrochemical sensing has been proposed as an alternative that would enable continuous measurement of E2 sensitively and selectively. Possible application areas include clinical trials, fertility monitoring, and water purification. In this Thesis, I studied the adsorption of E2 on pristine graphene computationally using density-functional theory. There were two objectives to the work: 1) to determine any stable and unique adsorption configurations of E2 on graphene, and 2) analyse the found structures to determine, whether the nature of adsorption was physical or chemical by detecting the presence of any chemical bonds. In order to fulfill the first objective, I employed Bayesian Optimization Structure Search (BOSS) to reduce the human bias that is otherwise involved in the selection of adsorption configuration candidates. As a result, I detected two unique adsorption configurations of E2 on pristine graphene. Analysis of their electronic structure revealed that both structures physisorb on graphene. This study is a preliminary step towards understanding the atomic-scale interactions involved in the adsorption process. In the future, this work could be expanded by considering the effects of environmental parameters, such as solvation and electrode potential, to the adsorption process. More realistic simulations could support and accelerate experimental sensor development.17-beta-estradiolilla (estradioli) on laajoja vaikutuksia ihmiskehon toimintaan ja ympäristöön. Paras olemassaoleva menetelmä sen mittaamiseen on massaspektrometrianalyysi tavanomaisesta verinäytteestä. Vaihtoehtoiseksi menetelmäksi on ehdotettu sähkökemiallista anturia, joka mahdollistaisi estradiolitasojen pitkäaikaisen seurannan. Anturi, joka havaitsisi pienetkin muutokset estradiolin pitoisuuksissa ja erottelisi sen tehokkaasti muista molekyyleistä, olisi tarpeellinen esimerkiksi kliinisissä lääkekokeissa, hedelmällisyyden seurannassa sekä vedenpuhdistuksessa. Tässä diplomityössä tutkin estradiolin adsorptiota muokkaamattomalle grafeenipinnalle laskennallisesti tiheysfunktionaaliteorian avulla. Työni tavoitteena oli 1) löytää ja määrittää estradiolin kemiallisesti vakaat adsorptiorakenteet grafeenipinnalla ja 2) selvittää, onko löydettyjen rakenteiden adsorptio luonteeltaan fysikaalista vai kemiallista. Adsorptiorakenteiden etsinnässä hyödynsin bayesilaiseen optimointiin perustuvaa rakenne-etsintämenetelmää (BOSS). Työssäni havaitsin, että estradioli adsorboituu grafeenille kahdessa erillisessä kemiallisesti vakaassa rakenteessa. Niiden elektronirakenteen analyysi paljasti, että molempien rakenteiden adsorptio on luonteeltaan fysikaalista. Tämä tutkimus on ensiaskel kohti atomitason ymmärrystä estradiolin adsorptiosta hiilinanopinnoille. Jatkotutkimuksissa voitaisiin lisäksi ottaa huomioon adsorption ympäristötekijöiden, kuten liukenemisen ja elektrodipotentiaalin, vaikutuksia adsorptioprosessiin. Laskennallisten adsorptiotutkimusten kehittäminen realistisemmiksi vauhdittaisi kokeellista anturikehitystä.Description
Supervisor
Laurila, TomiThesis advisor
Peltola, EmiliaTodorovic, Milica
Keywords
density-functional theory, Bayesian optimization, adsorption, physisorption, estradiol, graphene