aalto1 untyped-item.component.html
Dissolution and regeneration of cellulose: Towards plastic-free films via systematic engineering: A versatile toolbox for processing regenerated cellulose films
Loading...
URL
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
School of Chemical Engineering |
Doctoral thesis (article-based)
| Defence date: 2026-03-13
Electronic archive copy is available via Aalto Thesis Database.
Unless otherwise stated, all rights belong to the author. You may download, display and print this publication for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Authors
Date
Major/Subject
Mcode
Degree programme
Language
en
Pages
85 + app. 71
Series
Aalto University publication series Doctoral Theses, 69/2026
Abstract
Fossil-based plastics, especially in the packaging sector, create significant environmental and health burdens. They lead to persistent waste, marine pollution, and the accumulation of micro- and nanoplastics in organisms. These impacts highlight the urgent need for renewable alternatives that combine functionality and sustainability. While cellulose-based materials offer a biodegradable option to replace fossil-based films, current films lack flexibility and barrier properties required for demanding applications such as food packaging. This thesis addresses these challenges by engineering regenerated cellulose films through systematic design strategies using non-derivatizing solvent systems, ensuring preservation of the unique cellulose backbone and its inherent biodegradability. Three complementary approaches were explored: 1) increasing material utilization via hemicellulose-rich kraft pulps; 2) enhancing mechanical performance through controlled pulp blending; and 3) improving film functionality predictably by systematic plasticizer mixing. These strategies enabled precise control over dissolution, rheology, and film formation, supported by predictive regression models explaining up to 98% of the property variation. Hemicellulose retention improved process efficiency and film strength, while mixture design enhanced elasticity and toughness through multi-level molecular effects. Plasticizer choice and optimization achieved up to 50% higher strength and barrier improvements of 89% (water vapor) and 93% (oxygen) compared to traditional glycerol-plasticized films, surpassing commercial cellophane benchmarks. Predictive regression models enabled a data-driven approach to material design. These findings demonstrate that regenerated cellulose films can be tailored to meet packaging requirements while remaining biodegradable and structurally faithful to native cellulose. This work provides a scalable pathway toward plastic-free films, aligning with global circular economy goals and advancing cellulose-based materials as viable replacements for certain conventional plastics.
Fossiilipohjaiset muovit, erityisesti pakkaussektorilla, aiheuttavat merkittävän ympäristö- ja terveysrasitteen. Ne johtavat pysyvään jätekuormaan, merien saastumiseen sekä mikro- ja nanomuovien kertymiseen eliöihin. Nämä vaikutukset korostavat kiireellistä tarvetta uusiutuville materiaalivaihtoehdoille, jotka yhdistävät toiminnallisuuden ja kestävän kehityksen mukaisen valmistuksen. Selluloosapohjaiset materiaalit tarjoavat biohajoavan vaihtoehdon fossiilipohjaisten kalvojen korvaamiseksi, mutta nykyiset kalvot eivät täytä joustavuuden ja kaasutiiviyden vaatimuksia vaativissa käyttökohteissa, kuten elintarvikepakkauksissa. Tämä väitöskirja vastaa näihin haasteisiin kehittämällä regeneroituja selluloosakalvoja hyödyntämällä systemaattisia suunnittelustrategioita ja derivoimattomia liuotinjärjestelmiä, jotka säilyttävät selluloosan ainutlaatuisen rakenteen ja luontaisen biohajoavuuden. Työssä tutkittiin kolmea toisiaan täydentävää lähestymistapaa: 1) materiaalitehokkuuden lisääminen käyttämällä hemiselluloosapitoisia kraft-massoja; 2) mekaanisten ominaisuuksien parantaminen hallitulla massojen sekoituksella; ja 3) kalvojen toiminnallisuuden ennakoitava parantaminen systemaattisella pehmittimien sekoituksella. Nämä strategiat mahdollistivat tarkan hallinnan liuotuksessa, reologiassa ja kalvon muodostumisessa, ja ennustavat regressiomallit selittivät jopa 98% ominaisuuksien vaihtelusta. Hemiselluloosan säilyttäminen paransi prosessitehokkuutta ja kalvon lujuutta, kun taas massojen sekoittaminen lisäsi elastisuutta ja sitkeyttä monitasoisten molekyylivaikutusten kautta. Pehmittimien valinta ja optimointi lisäsi kalvon lujuutta jopa 50% ja paransi vesihöyryn (89%) ja hapen (93%) läpäisyesteitä verrattuna glyserolilla pehmennettyihin kalvoihin, ylittäen kaupallisen sellofaanin vertailuarvot. Ennustavat regressiomallit mahdollistivat datalähtöisen lähestymistavan materiaalien suunnitteluun. Tulokset osoittavat, että regeneroituja selluloosakalvoja voidaan räätälöidä vastaamaan pakkausmateriaalien vaatimuksia, säilyttäen samalla niiden biohajoavuus ja selluloosan alkuperäinen rakenne. Tämä työ tarjoaa skaalautuvan polun kohti muovittomia kalvoja, tukien globaaleja kiertotalouden tavoitteita ja edistäen selluloosapohjaisten materiaalien käyttöä tiettyjen perinteisten muovien korvaajina.
Description
Supervising professor
Niskanen, Jukka , Assist. Prof., Aalto University, Department of Chemical and Metallurgical Engineering, FinlandThesis advisor
Harlin, Ali, Research Prof., VTT Technical Research Center of Finland, FinlandKhakalo, Alexey, Dr., VTT Technical Research Center of Finland, Finland
Keywords
cellulose dissolution, cellulose regeneration, crystallinity, hemicellulose, linear regression modeling, mixture design, molecular weight, permeability, plasticization, pulp reactivity, rheology, tensile properties, hemiselluloosa, kiteisyys, lineaarinen regressiomallinnus, läpäisevyys, massan reaktiivisuus, moolimassa, pehmentäminen, reologia, selluloosan liukeneminen, selluloosan regenerointi, seossuunnittelu, vetolujuusominaisuudet
Other note
Parts
- [Publication 1]: Ahokas, Pauliina; Khakalo, Alexey; Jaiswal, Aayush; Koso, Tetyana; King, Alistair, W. T.; Spönla, Elisa; Harlin, Ali; Orelma, Hannes. 2023. Effect of the carbohydrate composition of bleached softwood kraft pulp on its dissolution and regeneration using [mTBN-H][OAc]. ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 11, 44, 15919−15930. Journal ISSN 2168-0485.
DOI: 10.1021/acssuschemeng.3c04188 View at publisher
- [Publication 2]: Ahokas, Pauliina; Mäkelä, Mikko; Jaiswal, Aayush; Khakalo, Alexey; Harlin, Ali. 2024. Controlling the rheology of cellulose dissolved in 4–methylmorpholine N–oxide and tensile properties of precipitated cellulose films via mixture design. Cellulose, 31, 10403–10421. Journal ISSN 0969-0239.
DOI: 10.1007/s10570-024-06214-y View at publisher
- [Publication 3]: Ahokas, Pauliina; Kunnari, Vesa; Majoinen, Johanna; Harlin, Ali; Mäkelä, Mikko. 2025. Plasticizer mixing improved regenerated cellulose films as an alternative to plastics. ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 13, 28, 10771– 10779. Journal ISSN 2168-0485.
DOI: 10.1021/acssuschemeng.5c00491 View at publisher