Atomic layer deposition coatings in catalytic high-temperature filtration of gasification gas
Loading...
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Kemian tekniikan korkeakoulu |
Master's thesis
Unless otherwise stated, all rights belong to the author. You may download, display and print this publication for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Author
Date
2019-07-31
Department
Major/Subject
Chemical Engineering
Mcode
CHEM3027
Degree programme
Master's Programme in Chemical, Biochemical and Materials Engineering
Language
en
Pages
79+8
Series
Abstract
The aim of the thesis was to develop a method for preparation of catalytic filters for gasification gas cleaning by atomic layer deposition (ALD). In the literature part, catalysts for tar decomposition, the factors in filter and membrane coatings affecting the reactivity in catalytic filtration and atomic layer deposition prepared nickel and rhodium catalysts were reviewed. Main challenge of the gasification gas cleaning catalysts is maintaining high activity despite the deactivation due to sulphur poisoning and coke formation. Nickel and rhodium catalysts supported on Al2O3 were found to be the most promising catalyst options for further development. Challenge of the preparation of catalytic filters is the low surface area, which limits the amount and consequently the active surface area of the catalyst deposited on the filter. ALD is an interesting option for catalyst preparation, since it provides method for preparation of stabile and high active metal surface area catalysts. In the experimental part, set of catalytic filters was prepared by atomic layer deposition of Al2O3 support layer and nickel or rhodium layers as active metals on steel filter discs. Catalytic filters were characterized with SEM-EDS and tested for catalytic filtration of model gasification gas in lab scale reactor at temperatures ranging from 650 to 920 °C and at pressure of 5 bar. Nickel catalysts were prepared with top surface nickel loading ranging from 1 to 14 w-% but no deposition on inner surfaces of the filter was achieved. Due to low overall amount of nickel, no significant catalytic activity was observed in reaction tests. The highest catalytic activity was achieved with nickel-containing steel alloy 316L filter at 920 °C. No sufficient deposition of rhodium on filters was achieved and major process development of parameters of ALD in current reactor setup is needed for reliable rhodium catalyst preparation.Työn tarkoituksena oli katalyyttisten suodattimien ja niiden valmistusmenetelmän kehittäminen kaasutuskaasujen puhdistukseen atomikerroskasvatusta (ALD) hyödyntäen. Kirjallisuusosa käsittelee kaasutuskaasun tervojen reformointikatalyytteja, katalyyttisen suodattimen toimintaan vaikuttavia tekijöitä sekä atomikerroskasvatuksella valmistettuja nikkeli- ja rodiumkatalyytteja. Kaasutuskaasun tervakomponenttien reformointikatalyyttien suurimpana haasteena on välttää rikkimyrkyttymisestä tai koksinmuodostumisesta johtuva deaktivoituminen. Al2O3-kantajalle valmistetut nikkeli- ja rodiumkatalyytit todettiin parhaiksi vaihtoehdoiksi jatkokehitystä varten. Katalyyttisten suodattimien osalta suurin haaste on aikaansaada riittävän suuri aktiivisen metallin pinta-ala itse kantajan pinta-alan ollessa tyypillisesti pieni perinteiseen katalyyttiin verrattuna. ALD-menetelmä mahdollistaa aktiivisen metallin pinta-alalta suurien katalyyttien valmistamisen. Työn kokeellisessa osassa valmistettiin sarja katalyyttisiä suodattimia pinnoittamalla teräksisiä suodattimia ensin Al2O3-kantajakerroksella ja tämän jälkeen katalyyttisesti aktiivisella nikkeli- tai rodiumkerroksella. Valmistetut suodattimet karakterisoitiin SEM-EDS -menetelmällä ja niitä kokeiltiin mallikaasutuskaasun katalyyttisessä suodatuksessa laboratoriomittakaavan reaktorissa 650-920 °C lämpötilassa ja 5 bar paineessa. Nikkelipinnoitettujen suodattimien osalta sarja katalyyttejä, yläpinnan nikkelimäärältään 1-14 m-% valmistettiin, mutta suodattimien sisäpuolen nikkelipinnoitus ei onnistunut. Tästä johtuen suodattimien nikkelin kokonaismäärä jäi pieneksi, eikä merkittävää katalyyttista aktiivisuutta havaittu reaktiokokeissa. Suurin katalyyttinen aktiivisuus mitattiin nikkelipitoisesta 316L-teräksestä valmistetulla pinnoittamattomalla suodattimella 920 °C lämpötilassa. Rodiumin atomikerroskasvatuksessa riittävää pinnoitusta suodattimille ei saatu aikaan, ja itse pinnoitusprosessi kyseisellä ALD-reaktorilaitteistolla vaatiikin laajempaa tutkimusta luotettavan pinnoitustuloksen mahdollistamiseksi.Description
Supervisor
Puurunen, RiikkaThesis advisor
Kivelä, ViiviKeywords
gasification gas cleaning, catalytic filtration, tar decomposition, atomic layer deposition, nickel catalyst, rhodium catalyst
