Polariton-assisted long-distance energy transfer in two-dimensional layered materials

Abstract

Non-radiative energy transfer (NRET) is a physical process describing electromagnetic energy exchange between two spatially separated light-sensitive materials. NRET occurs when a donor material transfers its excitation energy non-radiatively to an acceptor material in a direct interaction through a specific medium instead of photon radiation. NRET is faster and more efficient than radiative energy transfer, resulting in many potential applications in optoelectronics and quantum sciences.

One important limitation of NRET is the short distance it operates. The efficiency of NRET depends on the donor-to-acceptor separation distance with an inverse 6th-power law. Thus, NRET is usually limited to distances of less than 10 nm. Recently, the distance of NRET has been extended up to 2 μm in strong coupling optical microcavities by coupling excitons in organic semiconductors or quantum dots with common polariton modes, and using the hybrid polariton states as a medium for NRET.

The goal of this thesis is to achieve comparable energy transfer distance by using transition-metal dichalcogenides in a strong coupling microcavity. For this purpose, the thesis will design a tunable microcavity containing spatially separated few-layer WS2 and MoS2 flakes and confirm the NRET from WS2 excitons to MoS2 excitons at a distance comparable to state-of-the-art devices. The formation of polariton states is confirmed by observing an avoided crossing characteristic when the cavity transmission spectra are measured as a function of the cavity length. The avoided crossing is theoretically described by a three-level coupling matrix with a non-Hermitian Hamiltonian formalism. An excellent agreement between the theoretical model and experimental results suggests that the system was in the strong coupling regime, allowing for NRET to occur at a distance of 1 μm. The result will expand the long-distance NRET to TMDCs, which are prominent platform for practical devices.

Säteilemätön energiansiirto kuvaa fysikaalista prosessia kahden erillään olevan optisen materiaalin välillä, jossa energiaa siirtyy materiaalista toiseen säteilevän fotonin sijaan suorana vuorovaikutuksena jonkin välittäjäreitin kautta. Säteilemätön energiansiirto on nopeampaa ja tehokkaampaa kuin säteilevä, johtaen moniin potentiaalisiin käyttökohteisiin esimerkiksi optoelektroniikassa ja kvantti-informatiikassa.

Säteilemättömän energiansiirron yksi merkittävimpiä rajoitteita on lyhyt kantama. Säteilemättömän energiansiirron tehokkuus on kääntäen verrannollinen materiaalien etäisyyden kuudenteen potenssiin. Tästä syystä säteilemättömän energiansiirron kantama on yleensä rajoittunut alle kymmenen nanometrin etäisyyksille. Viime aikoina säteilemättömän energiansiirron etäisyyttä on onnistuttu kasvattamaan jopa kahden mikrometrin etäisyyksille vahvan kytkennän mikro-onteloissa, jossa orgaanisen puolijohteen tai kvanttipisteen eksitonit on kytketty yhteiseen polaritoniin ja polaritonin hybriditiloja on käytetty reittinä säteilemättömälle energiansiirrolle.

Tämän diplomityön tavoitteena on saavuttaa vastaava säteilemättömän energiansiirron etäisyys kahden erillään olevan kaksiulotteisen puolijohteen välille. Tätä tarkoitusta varten työssä suunnitellaan volframidisulfidihiutaleen ja molybdeenidisulfidihiutaleen sisältävä säädettävä mikro-ontelo, ja vahvistetaan säteilemätön energiansiirto volframidisulfidihiutaleen eksitoneista molybdeenidisulfidihiutaleen eksitoneihin kun puolijohdehiutaleet ovat noin mikrometrin etäisyydellä toisistaan. Polaritonien muodostuminen vahvistetaan havaitsemalla vahvalle kytkennälle tunnusomainen vältetty risteymä, kun mikro-ontelon läpäisyspektri kartoitetaan ontelon pituuden funktiona. Vältettyä risteymää kuvataan teoreettisesti kolmitasoisella kytkentämatriisilla käyttäen epähermiittisen Hamiltonin operaattorin formalismia. Erinomainen yhtäpitävyys simulaatiomallin ja kokeellisten tulosten kanssa osoittaa vahvan kytkennän muodostumisen ja säteilemättömän energiansiirron esiintymisen mikrometrin etäisyydellä. Tulos laajentaa pitkän kantaman energiansiirron kaksiulotteisiin puolijohteisiin, jotka ovat lupaavia materiaaleja käytännön laitteisiin.