Switchable hydrogel networks based on natural polysaccharides

Loading...
Thumbnail Image
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
School of Science | Doctoral thesis (article-based) | Defence date: 2024-05-10
Date
2024
Major/Subject
Mcode
Degree programme
Language
en
Pages
74 + app. 44
Series
Aalto University publication series DOCTORAL THESES, 87/2024
Abstract
Responsive hydrogels are gaining interest in different applications due to their flexible chemistries, biocompatibility, and softness. This has allowed utilisation in fields such as biomedicine, and electronics. By modifying the microstructure of the hydrogel, different material properties can be introduced and optimised. In this thesis, a natural polysaccharide, agarose, is used to modify the hydrogel network of thermoresponsive polymer, N-isopropylacrylamide (NIPAm) to enhance its properties. Using two different network architectures, the optical and adhesive properties of the hydrogels are controlled using temperature change as a stimulus. In Publication I, agarose is utilised as a primary network that is removed after PNIPAm polymerisation to create channels into the hydrogel. These channels enhance water transportation and enable the hydrogel to undergo phase transitions more quickly compared to traditional PNIPAm. Additionally, the material has a bright white appearance, enabling use in applications such as controllable screens and optical switches. Publication II utilises chemically modified agarose as a macro-crosslinker in the PNIPAm network, producing a hydrogel that shows superior whiteness at smaller thickness of the reflecting layer compared to the channeled PNIPAm. Publication III utilises the water transportation properties of the channeled hydrogel to realise controllable underwater adhesion. Additionally, the hydrogel includes biomimetic catechol groups to enhance adhesive properties. The combination of the adhesion and controllable water transportation allows the adhesion to be switched on and off using a change in temperature with a high switching efficiency, both underwater and in dry conditions. This hydrogel system can be used as a controllable gripper for fragile, lightweight, irregular biological systems as demonstrated, showing the potential of the channeling approach in fields utilising controllable underwater adhesion such as biomedicine and soft robotics.

Reaktiivisten hydrogeelien käyttömahdollisuudet erilaisissa sovelluksissa ovat herättäneet kiinnostusta materiaalien säädettävien kemiallisten ominaisuuksien, bioyhteensopivuuden ja pehmeyden ansiosta. Nämä ominaisuudet ovat mahdollistaneet käytön monissa eri sovelluksissa mukaan lukien biolääketieteessä ja pehmeän elektroniikan alalla. Muokkaamalla hydrogeelin rakennetta ja polymeeriverkkoa materiaaliin voidaan luoda uusia ominaisuuksia tai niitä voidaan parantaa. Tässä väitöskirjassa luonnonpolymeeri agaroosia käytetään yhdessä synteettisen N-isopropyyliakryyliamidin (NIPAm) kanssa. Polymerisoitu NIPAm reagoi lämpötilan muutoksiin faasimuutoksella. Agaroosin avulla NIPAm:in polymee-riverkkoa voidaan muokata siten, että hydrogeelin optiset ja adheesio-ominaisuudet paranevat. Julkaisussa I NIPAm polymerisoidaan agaroosi-hydrogeelin ympärillä. Kun agaroosi tämän jälkeen poistetaan, jäljelle jää kanavia, joiden avulla veden liikkuminen hydrogeelissä helpottuu, minkä ansiosta faasimuutokset tapahtuvat nopeammin kuin perinteisellä menetelmällä valmistetussa PNIPAm:ssa. Faasimuutoksen jälkeen hydrogeeli on myös kirkkaan valkoista, joten sitä voidaan käyttää esimerkiksi kontrolloitavissa näytöissä ja optisissa kytkimissä. Julkaisussa II agaroosia käytetään NIPAm-verkossa ristisilloittajana, ja näin valmistettu hydrogeeli on jo ohuempana kerroksena valkoisempaa kuin kanavointimenetelmällä valmistettu hydrogeeli. Julkaisussa III käytetään kanavoidun PNIPAm:in vedenkuljetusominaisuuksia ja saadaan näin aikaan hydrogeeli jonka adheesio-ominaisuuksia voidaan kontrolloida muuttamalla lämpötilaa. Aikaansaatu muutos adheesiossa on suuri ja se toimii sekä vedessä että kuivissa olosuhteissa. Kanavoiden lisäksi hydrogeelissä käytetään biomimeettisiä katekoliryhmiä lisäämään adheesiota. Julkaisussa näytetään kuinka hydrogeelillä voidaan siirrellä kevyitä, hauraita ja epäsäännöllisiä biologisia materiaaleja. Tämä osoittaa kanavointimenetelmän potentiaalin sovelluksissa, joissa tarvitaan kontrolloitavaa vedenalaista adheesiota kuten lääketieteessä tai pehmeissä roboteissa.
Description
Supervising professor
Ikkala, Olli, Prof., Aalto University, Department of Applied Physics, Finland
Thesis advisor
Zhang, Hang, Dr., Aalto University, Department of Applied Physics, Finland
Keywords
hydrogel, thermoresponsive, polymer, network, poly(N-isopropylacrylamide), agarose, adhesion, whiteness, hydrogeeli, lämpötilaan reagoiva, polymeeri, verkko, poly(N-isopropyyliakryyliamidi), agaroosi, adheesio, valkoisuus
Other note
Parts
  • [Publication 1]: Eklund, Amanda; Zhang, Hang; Zeng, Hao; Priimagi, Arri; Ikkala, Olli. Fast Switching of Bright Whiteness in Channeled Hydrogel Networks. Advanced Functional Materials, 2020, 30, 28, 2000754.
    DOI: 10.1002/adfm.202000754 View at publisher
  • [Publication 2]: Eklund, Amanda; Hu, Shanming; Fang, Yuhuang; Savolainen, Henri; Pi, Haotian; Zeng, Hao; Priimagi, Arri; Ikkala, Olli; Zhang, Hang. Bright and switchable whiteness in macro-crosslinked hydrogels. Advanced Optical Materials, 2023, 2302487.
    DOI: 10.1002/adom. 202302487 View at publisher
  • [Publication 3]: Eklund, Amanda; Ikkala, Olli; Zhang, Hang. Highly efficient switchable underwater adhesion in channeled hydrogel networks. Advanced Functional Materials, 2023, 2214091.
    DOI: 10.1002/adfm.202214091 View at publisher
Citation