Engineering the Optical Properties of Semiconducting Two-Dimensional Materials

Loading...
Thumbnail Image
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
School of Electrical Engineering | Doctoral thesis (article-based) | Defence date: 2024-01-19
Date
2024
Major/Subject
Mcode
Degree programme
Language
en
Pages
63 + app. 43
Series
Aalto University publication series DOCTORAL THESES, 5/2024
Abstract
Over the last two decades, two-dimensional (2D) materials have emerged as a promising platform for photonic and optoelectronic applications. Especially, transition metal dichalcogenides (TMDs) have gained huge attention due to their exceptional properties, including strong photoluminescence, strong spin–orbit coupling, high optical non-linearity and unique valley physics. Combining these properties with the atomical thickness and tuneable band gap makes TMDs an attractive platform for various applications. Furthermore, TMD-based single photon emitters (SPEs) are of special significance for quantum photonic technologies. However, addressing the coherence limitations of the SPEs in TMDs has remained elusive, necessitating a deeper understanding of them. This doctoral thesis explores methods to engineer the optical properties of 2D TMDs using optical modification and atomic layer deposition (ALD). The optical modification involves femtosecond pulsed light illumination of monolayer TMDs in an inert environment, resulting in altered physical and optical properties. ALD of TiO2 on 2D TMDs induces intensity reduction and spectral shifts in their photoluminescence (PL) and Raman responses, and increased exciton state lifetimes. The effects arise from chemical interactions, dielectric screening, and mechanical strain. Notably, the chemical effects, such as doping and oxidation, could be significantly mitigated by depositing a protective hBN layer on top of TMDs. The results presented here shed light on the physical properties of 2D TMDs and their potential for diverse applications (e.g., single photon emission). This thesis contributes essential knowledge to the rapidly developing field of 2D materials and quantum photonic research, serving as a foundation for future investigations and advancements.

Kahden vuosikymmenen aikana kaksiulotteiset (2D) materiaalit ovat osoittautuneet lupaavaksi alustaksi fotoniikan sovelluksille. Huomiota ovat etenkin herättäneet siirtymämetallidikalkogeenit (TMD), jotka tarjoavat erityisiä fyysisiä ominaisuuksia, joita ovat esimerkiksi kirkas fotoluminesenssi, vahva spin–rata-kytkentä, korkea optinen epälineaarisuus ja ainutlaatuinen laaksofysiikka. Nämä ominaisuudet yhdessä alle nanometrin paksuuden ja muokattavan energiavälin kanssa tekevät TMD:istä erittäin houkuttelevia fotoniikan ja optoelektroniikan sovelluksiin. Lisäksi se, että TMD:t voivat sisältää yksifotonilähteitä, tekee niistä mielenkiintoisen alustan kvanttifotoniikan sovelluksiin. Tosin TMD:iden yksifotonilähteet eivät vielä täytä erottamattomien fotonien koherenssivaatimuksia, minkä vuoksi lisää tutkimustyötä tarvitaan. Tässä väitöskirjassa tutkitaan tapoja muokata 2D-TMD:iden optisia ominaisuuksia optisen muokkauksen ja atomikerroskasvatuksen (ALD) avulla. Optinen muokkaus, jota tässä väitöskirjassa käytetään, perustuu femtosekunnin mittaisten laserpulssien ohjaamiseen 2D-näytteelle reagoimattomassa ympäristössä. Tuloksista huomataan, että kyseisen muokkausmenetelmän avulla voidaan paikallisesti muuttaa materiaalin fyysisiä ja optisia ominaisuuksia. Muutoksia 2D-TMD:iden optisissa ominaisuuksissa nähdään myös, kun kasvatetaan TiO2:a ALD:llä TMD-näytteiden päälle. Huomataan, että ALD vähentää materiaalin fotoluminesenssin voimakkuutta, muuttaa aallonpituutta ja kasvattaa aikavakiota. Lisäksi ALD:n todetaan vaikuttavan vahvasti TMD:iden Raman-sirontaan. Näiden vaikutusten todetaan johtuvan ALD:n tuomista kemiallisista vuorovaikutuksista, dielektrisestä seulonnasta ja mekaanisesta jännityksestä. Lisäksi havaitaan, miten ALD:n kemiallisia vaikutuksia voidaan vähentää kapseloimalla TMD-näyte hBN:llä. Esitetyt tulokset selventävät 2D-TMD:iden fyysisiä ominaisuuksia ja niiden käytettävyyttä erilaisissa sovelluksissa kuten yksifotonilähteissä. Lisäksi tulokset tuovat lisää tietoa nopeasti kasvavalle 2D-materiaalien ja kvanttifotoniikan tutkimusalalle ja voivat toimia hyvänä lähtökohtana tulevalle kehitys- ja tutkimustyölle.
Description
Supervising professor
Sun, Zhipei, Prof., Aalto University, Department of Electronics and Nanoengineering, Finland
Thesis advisor
Pekola, Jukka, Prof., Aalto University, Department of Applied Physics, Finland
Keywords
two-dimensional materials, transition metal dichalcogenides, optical modification, atomic layer deposition, kaksiulotteiset materiaalit, siirtymämetallidikalkogeenit, optinen muokkaus, atomikerroskasvatus
Other note
Parts
  • [Publication 1]: Turunen, Mikko; Brotons-Gisbert, Mauro; Dai, Yunyun; Wang, Yadong; Scerri, Eleanor; Bonato, Cristian; Jöns, Klaus; Sun, Zhipei; and Gerardot, Brian. Quantum photonics with layered 2D materials. Nature Reviews Physics 4, 219–236 (2022).
    DOI: 10.1038/s42254-021-00408-0 View at publisher
  • [Publication 2]: Turunen, Mikko; Hulkko, Eero; Mentel, Kamila; Bai, Xueyin; Akkanen, Suvi-Tuuli; Amini, Mohammad; Li, Shisheng; Lipsanen, Harri; Pettersson, Mika; and Sun, Zhipei. Deterministic modification of CVD grown monolayer MoS2 with optical pulses. Advanced Materials Interfaces 8, 2002119 (2021).
    DOI: 10.1002/admi.202002119 View at publisher
  • [Publication 3]: Turunen, Mikko; Fernandez, Henry; Akkanen, Suvi-Tuuli; Seppänen, Heli; and Sun, Zhipei. Effects of atomic layer deposition on the optical properties of transition metal dichalcogenide monolayers. 2D Materials 10, 045018 (2023).
    DOI: 10.1088/2053-1583/acf1ad View at publisher
Citation