Interaction of light with functional spatially dispersive nanomaterials

Abstract

Progress in nanotechnology has enabled systematic development of artificial nanomaterials with extraordinary optical properties, such as zeroth and negative index of refraction, perfect absorption, and enhanced nonlinearity, anisotropy and temporal dispersion. Another property that is common for designed nanomaterials is spatial dispersion. It makes the refractive index and wave impedance depend on light propagation direction, which complicates the description, but also makes it possible to obtain previously unreachable capabilities for the materials. For example, the material can be made to reflect or absorb light differently by its different facets. In spite of a high potential of spatially dispersive nanomaterials in science and technology, only few theoretical models and design tools for these materials can be found in the literature. The results presented in this thesis can pave the way to comprehensive characterization and more efficient design of spatially dispersive nanomaterials, including metamaterials and nanostructured optical waveguides. We develop novel theoretical methods and numerical calculation techniques to characterize and design nanostructured materials and devices made of them. Furthermore, we put forward a novel approach to characterize nanostructured optical media, for which electromagnetic modes cannot be introduced due to the effect of polarization conversion by spatial dispersion. We find that a large variety of designed optical nanomaterials belong to this class of optical media. In addition, the thesis contains an efficient semi-analytical technique to model the interaction of optical beams with spatially dispersive materials. Making use of the tools of Fourier optics, the method allows treating the beam-propagation phenomenon in large-sized nanomaterial samples. Compared to conventional numerical approaches, the technique is computationally light and provides a deeper understanding of the light-matter interaction picture. Using the developed methods, we design novel optical nanoscatterers and nanomaterials composed of them. As an example, we demonstrate both theoretically and experimentally a spatially dispersive metasurface that shows primarily quadrupole optical response when illuminated from one side, and primarily dipole response when illuminated from the other side. Furthermore, we design novel diffraction-compensating optical metamaterials, whose anisotropy and spatial dispersion prevent focused light beams from spreading upon propagation. We also demonstrate a diffraction-compensating metamaterial slab waveguide with low reflection and absorption losses and a broadband operation. The designed materials and optical components based on them may find applications in efficient solar cells, novel laser resonators, and high-speed photonic integrated circuits, and together with the presented theoretical tools, contribute to the progress of nanostructured optical media towards real-life applications.

Nanoteknologian kehitys on tehnyt mahdolliseksi keinotekoisten nanomateriaalien järjestelmällisen kehittämisen. Näillä materiaaleilla voi olla erikoisia optisia ominaisuuksia, kuten voimakas absorptio, anisotropia ja dispersio, sekä nolla- tai negatiivinen taitekerroin. Optiset nanomateriaalit ovat usein spatiaalisesti dispersiivisiä. Tämä ilmiö saa optisen väliaineen taitekertoimen ja impedanssin riippumaan valon etenemissuunnasta, mikä vaikeuttaa väliaineen mallinnusta, mutta mahdollistaa joukon epätavallisia optisia ominaisuuksia. Esimerkkinä tällaisesta väliaineesta on materiaali, jonka eri pintojen heijastavuudet poikkeavat toisistaan. Spatiaalisesti dispersiivisillä materiaaleilla on runsaasti sovelluksia, mutta niiden teoreettiset mallit ja suunnittelutyökalut ovat yhä suurelta osin kehittymättömiä. Väitöskirjan tutkimus tekee tietä spatiaalisesti dispersiivisten nanomateriaalien, kuten optisten metamateriaalien ja nanorakenteisten aaltojohteiden, laaja-alaiselle karakterisoinnille ja suunnittelulle. Väitöstyössä kehitetään uusia teoreettisia menetelmiä ja numeerisia mallinnustekniikoita tällaista karakterisointia ja suunnittelua varten. Kehitetyillä menetelmillä voidaan mallintaa esimerkiksi väliaineita, joissa spatiaalinen dispersio muuttaa valon polarisaatiotilaa ja täten estää sähkömagneettisten moodien olemassaolon. Monet optiset nanomateriaalit kuuluvat tällaisiin väliaineisiin. Lisäksi väitöskirja sisältää tehokkaan semi-analyyttisen menetelmän, jolla voidaan mallintaa optisten säteiden ja spatiaalisesti dispersiivisten materiaalien vuorovaikutusta. Kehitetty menetelmä hyödyntää Fourier-optiikkaa ja sallii säteen mallinnuksen poikkeuksellisen suurissa nanomateriaalirakenteissa. Verrattuna yleisimmin käytettyihin numeerisiin menetelmiin, menetelmä on laskennallisesti kevyt ja antaa selkeämmän kuvan valon ja materiaalin vuorovaikutuksesta. Väitöstyössä on kehitetty uudenlaisia optisia nanohiukkasia ja niistä koostuvia nanomateriaaleja käyttäen työssä esiteltyjä uusia menetelmiä. Esimerkiksi on suunniteltu spatiaalisesti dispersiivinen metapinta, jonka optinen vaste voi olla kvadrupoli- tai dipoli-typpinen riippuen valon kulkusuunnasta. Toinen esimerkki ovat diffraktiota kompensoivat materiaalit, joiden anisotropia ja spatiaalinen dispersio estävät fokusoidun valon merkittävän leviämisen valon edetessä. Tämän kaltaista materiaalia voidaan käyttää diffraktiota kompensoivassa tasomaisessa aaltojohdossa, jolla on suuri toimintakaistanleveys, mutta matalat heijastus- ja absorptiohäviöt. Väitöstyössä suunnitellut materiaalit ja niihin perustuvat optiset komponentit voivat löytää sovelluksia tehokkaissa aurinkokennoissa, uudenlaisissa laser-resonaattoreissa ja nopeissa fotonisissa integroiduissa piireissä. Kehitettyjen teoreettisten menetelmien kanssa uudet materiaalit tuovat oman lisänsä nano-optiikan kehitykseen kohti käytännön sovelluksia.