Catalytic clean-up of biomass derived gasification gas with zirconia based catalysts

 |  Login

Show simple item record

dc.contributor Aalto-yliopisto fi
dc.contributor Aalto University en
dc.contributor.advisor Simell, Pekka, Dr., Technical Research Centre of Finland VTT, Finland
dc.contributor.advisor Niemelä, Marita, Docent, Valmet Power Oyj, Finland
dc.contributor.author Rönkkönen, Ella Hanne
dc.date.accessioned 2014-11-04T10:00:24Z
dc.date.available 2014-11-04T10:00:24Z
dc.date.issued 2014
dc.identifier.isbn 978-952-60-5897-9 (electronic)
dc.identifier.isbn 978-952-60-5896-2 (printed)
dc.identifier.issn 1799-4942 (electronic)
dc.identifier.issn 1799-4934 (printed)
dc.identifier.issn 1799-4934 (ISSN-L)
dc.identifier.uri https://aaltodoc.aalto.fi/handle/123456789/14417
dc.description.abstract Biomass gasification is an efficient and environmentally friendly alternative to produce bioenergy and contribute to resolving future energy needs. The impurities of the gasification gas, such as tar and ammonia, need to be removed to enable the use of the gas in any of its applications such as in electricity or liquid biofuels production. Catalytic hot gas clean-up is an efficient method to decompose both hydrocarbons and ammonia. Several zirconia, precious metal and nickel catalysts were examined for the decomposition of tar and ammonia from synthetic gasification gas mixtures resembling gas from air blown gasification or from oxygen blown gasification. La2O3-ZrO2 was sulfur tolerant and decomposed tar and ammonia in selective oxidation reactions even at 600-700 °C and was more selective to higher molecular weight tar naphthalene than towards lighter tar compound toluene. La2O3-ZrO2 proved to be the most active of the zirconia based catalysts with sulfur containing gas. Characterization revealed that doping of zirconia with lanthanum favorably affected the redox and basic properties and thereby enhanced the activity towards tar in complex sulfur containing gas mixtures compared to ZrO2, SiO2-ZrO2 and Y2O3-ZrO2. Rh/La2O3-ZrO2 proved to be the most active of the studied mono- and bimetallic catalysts. It decomposed tar model compounds completely in reforming reactions at 900 °C and was more sulfur resistant and stable than the studied nickel catalysts. The ammonia conversion on Rh/La2O3-ZrO2 in the presence of sulfur was, however, very low. The sulfur poisoning of Rh/La2O3-ZrO2 was shown to be reversible. La2O3-ZrO2 and Rh/La2O3-ZrO2 together could be efficient and more sulfur resistant alternatives for nickel catalysts in gas clean-up, e.g. in a two staged reforming unit. en
dc.description.abstract Biomassan kaasutus on tehokas ja ympäristöystävällinen vaihtoehto tuottaa bioenergiaa ja ratkaista osaltaan tulevaisuuden energiatarpeita. Kaasutuskaasussa olevat epäpuhtaudet, erityisesti terva ja ammoniakki, on poistettava kaasusta, jotta kaasua voidaan käyttää esimerkiksi sähkön tai biopolttonesteiden tuotannossa. Katalyyttinen kuumakaasupuhdistus on tehokas tapa hajottaa sekä aromaattisia hiilivetyjä että ammoniakkia. Useita zirkoniumoksidikatalyyttejä sekä jalometalli- ja nikkelikatalyyttejä tutkittiin tervan ja ammoniakin hajotuksessa käyttäen synteettisiä kaasutuskaasuseoksia, jotka olivat koostumukseltaan mahdollisimman lähellä biomassasta saatavaa ilma- tai happikaasutuskaasua. La2O3-ZrO2 osoittautui aktiivisimmaksi zirkoniumoksidikatalyyteistä, jotka olivat hyvin rikkiä sietäviä ja hajottivat tervaa ja ammoniakkia selektiivisissä hapetusreaktioissa jopa 600-700 °C:n lämpötiloissa. La2O3-ZrO2 hajotti lisäksi tehokkaammin naftaleenia verrattuna kevyempiin tervan yhdisteisiin kuten tolueeniin. Zirkoniumoksidin seostus lantaanilla vaikutti myönteisesti katalyytin hapetus-pelkistysominaisuuksiin ja paransi sen aktiivisuutta tervan hajotuksessa tutkituissa olosuhteissa verrattuna ZrO2-, SiO2-ZrO2- ja Y2O3-ZrO2-katalyytteihin. Rh/La2O3-ZrO2 osoittautui aktiivisimmaksi tutkituista yksi- ja kaksimetallikatalyyteistä hajottaen tervan malliaineen täysin reformointireaktioissa 900 °C:ssa. Rh/La2O3-ZrO2 kesti myös rikkiä paremmin ja oli stabiilimpi kuin tutkitut nikkelikatalyytit. Ammoniakin konversio oli kuitenkin rodiumkatalyytillä matala rikkiä sisältävällä kaasulla. Rodiumkatalyytin rikkimyrkyttyminen osoittautui reversiibeliksi. La2O3-ZrO2- ja Rh/La2O3-ZrO2-katalyytit tarjoavat tehokkaamman ja rikkiä kestävän vaihtoehdon nikkelikatalyyteille kaasutuskaasun puhdistuksessa esim. käyttäen kaksivaiheista kaasunpuhdistusyksikköä. fi
dc.format.extent 83 + app. 85
dc.format.mimetype application/pdf en
dc.language.iso en en
dc.publisher Aalto University en
dc.publisher Aalto-yliopisto fi
dc.relation.ispartofseries Aalto University publication series DOCTORAL DISSERTATIONS en
dc.relation.ispartofseries 154/2014
dc.relation.haspart [Publication 1]: Viinikainen, T., Ronkkonen, H., Bradshaw, H., Stephenson, H., Airaksinen, S., Reinikainen, M., Simell, P., Krause, O., Acidic and basic surface sites of zirconia-based biomass gasification gas clean-up catalysts, Appl. Catal. A Gen. 362 (2009) 169-177. DOI:10.1016/j.apcata.2009.04.037
dc.relation.haspart [Publication 2]: Ronkkonen, H., Simell, P., Reinikainen, M., Krause, O., The effect of sulfur on ZrO2-based biomass gasification gas clean-up catalysts, Topics in Catal. 52 (2009) 1070-1078. DOI:10.1007/s11244-009-9255-8
dc.relation.haspart [Publication 3]: Ronkkonen, H., Rikkinen, E., Linnekoski, J., Simell, P., Reinikainen, M., Krause, O., Effect of gasification gas components on naphthalene decomposition over ZrO2, Catal. Today 147S (2009) S230-S236. DOI: 10.1016/j.cattod.2009.07.044
dc.relation.haspart [Publication 4]: Ronkkonen, H., Simell, P., Reinikainen, M., Veringa Niemela, M., Krause, O., Catalytic clean-up of gasification gas with precious metal catalysts – A novel catalytic reformer development, Fuel 89 (2010) 3272-3277. DOI:10.1016/j.fuel.2010.04.007
dc.relation.haspart [Publication 5]: Ronkkonen, H., Klemkaite, K., Khinsky, A., Baltušnikas, A., Simell, P., Reinikainen, M., Krause, O., Niemela, M., Thermal plasma-sprayed nickel catalysts in the clean-up of biomass gasification gas, Fuel 90 (2011) 1076-1089. DOI:10.1016/j.fuel.2010.11.019
dc.relation.haspart [Publication 6]: Ronkkonen, H., Simell, P., Reinikainen, M., Niemela, M., Krause, O., Precious metal catalysts in the clean-up of biomass gasification gas part 1: Monometallic catalysts and their impact on gasification gas composition, Fuel Process. Technol. 92 (2011) 1457-1465. DOI:10.1016/j.fuproc.2011.03.006
dc.relation.haspart [Publication 7]: Ronkkonen, H., Simell, P., Niemela, M., Krause, O. Precious metal catalysts in the clean-up of biomass gasification gas part 2: Performance and sulfur tolerance of rhodium based catalysts, Fuel Process. Technol. 92 (2011) 1881-1889. DOI:10.1016/j.fuproc.2011.05.004
dc.subject.other Chemistry en
dc.subject.other Energy en
dc.title Catalytic clean-up of biomass derived gasification gas with zirconia based catalysts en
dc.title Biomassan kaasutuskaasun katalyyttinen puhdistus zirkoniapohjaisilla katalyyteillä fi
dc.type G5 Artikkeliväitöskirja fi
dc.contributor.school Kemian tekniikan korkeakoulu fi
dc.contributor.school School of Chemical Technology en
dc.contributor.department Biotekniikan ja kemian tekniikan laitos fi
dc.contributor.department Department of Biotechnology and Chemical Technology en
dc.subject.keyword gasification gas clean-up en
dc.subject.keyword zirconia catalyst en
dc.subject.keyword lanthanum en
dc.subject.keyword precious metal catalyst en
dc.subject.keyword nickel catalyst en
dc.subject.keyword kaasutuskaasun puhdistus fi
dc.subject.keyword zirkonia katalyytti fi
dc.subject.keyword lantaani fi
dc.subject.keyword jalometallikatalyytti fi
dc.subject.keyword nikkelikatalyytti fi
dc.identifier.urn URN:ISBN:978-952-60-5897-9
dc.type.dcmitype text en
dc.type.ontasot Doctoral dissertation (article-based) en
dc.type.ontasot Väitöskirja (artikkeli) fi
dc.contributor.supervisor Krause, Outi, Prof., Aalto University, Department of Biotechnology and Chemical, Finland
dc.opn Ross, Julian, Prof. EmeritusUniversity of Limerick, Ireland
dc.contributor.lab Industrial Chemistry en
dc.rev Schildhauer, Tilman, Dr., Paul Scherrer Institute, Switzerland
dc.rev Keiski, Riitta, Prof., University of Oulu, Finland
dc.date.defence 2014-11-14


Files in this item

This item appears in the following Collection(s)

Show simple item record

Search archive


Advanced Search

article-iconSubmit a publication

Browse

My Account